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May 22, 2023

Radiolumineszenz und Photolumineszenz von Th:CaF2-Kristallen

Scientific Reports Band 5, Artikelnummer: 15580 (2015) Diesen Artikel zitieren Wir untersuchen Thorium-dotierte CaF2-Kristalle als mögliche Plattform für die optische Spektroskopie des 229. Kernisomerübergangs.

Scientific Reports Band 5, Artikelnummer: 15580 (2015) Diesen Artikel zitieren

Wir untersuchen Thorium-dotierte CaF2-Kristalle als mögliche Plattform für die optische Spektroskopie des 229. Kernisomerübergangs. Wir erwarten zwei Hauptquellen für Hintergrundsignale, die das Signal der Kernspektroskopie abdecken könnten: VUV-Photolumineszenz, verursacht durch das Sondenlicht, und Radiolumineszenz, verursacht durch den radioaktiven Zerfall von 229Th und seinen Folgeprodukten. Wir finden ein reichhaltiges Photolumineszenzspektrum bei Wellenlängen über 260 nm und Radiolumineszenzemission über 220 nm. Dies ist sehr vielversprechend, da die Fluoreszenz, die vom Isomerübergang herrührt und bei einer Wellenlänge von weniger als 200 nm vorhergesagt wird, spektral aus der Kristalllumineszenz gefiltert werden könnte. Darüber hinaus untersuchen wir die temperaturabhängige Abklingzeit der Lumineszenz sowie Thermolumineszenzeigenschaften. Unsere Ergebnisse ermöglichen eine sofortige Optimierung der Spektroskopieprotokolle sowohl für die anfängliche Suche nach dem Kernübergang mithilfe von Synchrotronstrahlung als auch für den zukünftigen Betrieb optischer Uhren mit Lasern mit schmaler Linienbreite.

Elektronische Übergänge von Valenzelektronen in Atomen haben typische Energien von einigen eV, während Kernprozesse auf der Skala von keV bis MeV ablaufen. Diese große Lücke in den Energieskalen spiegelt sich darin wider, dass sich die Bereiche der Atom- und Kernphysik kaum überschneiden, es gibt jedoch einige Ausnahmen.

Eine solche Ausnahme findet man im Kern des Isotops 229Th. Es wird angenommen, dass dieser einzigartige Kern einen extrem tief liegenden und langlebigen angeregten Zustand bei einer Energie von einigen eV besitzt, eine Eigenschaft, die bei keinem anderen bekannten Isotop zu finden ist1,2,3,4. Während direkte Beweise für die Existenz dieses isomeren Zustands noch ausstehen5,6,7 und seine Energie nur mit großer Unsicherheit bestimmt werden konnte, hat die faszinierende Möglichkeit, Kerne durch Laserlicht zu manipulieren, eine Fülle von Vorschlägen für verschiedene Anwendungen hervorgebracht.

Die bekannteste Anwendung des Übergangs des 229. Isomers könnte eine auf diesem Übergang basierende optische Uhr sein8,9. Diese Uhr könnte einen Qualitätsfaktor von Q = ν/Δν ≈ 1019 aufweisen und damit möglicherweise die besten optischen Uhren von heute übertreffen10. Während eine solche Uhr möglicherweise sehr immun gegen äußere Störungen ist, wäre sie sehr empfindlich gegenüber Schwankungen der Feinstrukturkonstanten α und der QCD-Parameter11,12,13 und stellt eine hervorragende Sonde für mögliche Abweichungen in Grundkonstanten dar. In weiteren Anwendungen der Quantenoptik wurde der isomere Zustand als Grundlage für das Gebiet der Kernquantenoptik14,15 und als robustes Qubit für Quanteninformation16 vorgeschlagen. Generell könnte der einzigartige Fall von 229Th der Pionier der Gammastrahlenlaser sein17. Voraussetzung für alle diese Experimente ist ein eindeutiger Nachweis der Existenz des isomeren Zustands, eine Messung seiner Energie und ein Nachweis seiner optischen Adressierbarkeit.

Bisher verwendeten die meisten Studien zu 229Th hochauflösende Gammaspektroskopie1,2,3,4. Differenzierungsschemata wurden verwendet, um indirekt die Energie des isomeren Zustands zu bestimmen. Die neueste Messung beziffert die Anregungsenergie auf 7,8(5) eV, was einer Wellenlänge von 159(10) nm im Vakuum-Ultraviolett-Bereich (VUV)4,18 entspricht. Systematische Fehler dieser Messung könnten unterschätzt werden19. Zusätzliche Beweise für die Existenz eines isomeren Zustands wurden durch Kollisionsexperimente20 erhalten.

Es wurde eine Reihe von Experimenten durchgeführt, um das beim Zerfall des isomeren Zustands emittierte VUV-Photon zu beobachten. Diese Messungen führten entweder zu falschen Ergebnissen21,22, die bald widerlegt wurden23,24, oder zu Null6,7,25,26 Ergebnissen. Die Lebensdauer des isomeren Zustands wird voraussichtlich in der Größenordnung von 1.000 s liegen3,27,28. In zwei Experimenten sollte die Lebensdauer des Isomers mittels Alpha-Spektroskopie29 und durch Gamma-Zerfall30 gemessen werden, es wurde jedoch kein Signal gefunden. In einem kürzlich durchgeführten Experiment wird die Beobachtung des VUV-Photons mit einer Isomerenlebensdauer von 6(1) Stunden5 behauptet, dies ist jedoch höchst umstritten31.

Es gibt eine Vielzahl von Strategien, um den isomeren Zustand zu besetzen. Zu den sogenannten „indirekten“ Pfaden gehören der Alpha-Zerfall 233U → 229mTh5,32, die Anregung über höher liegende Kernzustände (z. B. bei 29,19 keV)33, Elektronenbrückenprozesse34 und Leichtionen-Fusionsreaktionen35. Die direkte optische Anregung des isomeren Zustands durch ein Photon mit der richtigen Wellenlänge ist bisher nicht gelungen, noch konnte die Wellenlänge des Übergangs mit ausreichender Präzision bestimmt werden, um mit der Spektroskopie mit Lasern mit schmaler Linienbreite zu beginnen. Spektroskopie mit Synchrotronstrahlung könnte diese scheinbare Lücke schließen6.

Für die optische Spektroskopie des 229. Isomerenübergangs ist eine Plattform erforderlich, um den Kern über einen ausreichend langen Zeitraum in einer rückstoßfreien Umgebung sicher zu halten. Strahlung mit einer Wellenlänge kürzer als 196 nm ionisiert das neutrale Th-Atom (erste Ionisierungsenergie 6,32 eV), Experimente sollten daher für die Spektroskopie im VUV positiv geladene Th-Ionen verwenden. Die extreme Seltenheit des Isotops 229Th, verbunden mit seiner Halbwertszeit von τ = 7932 a36 und dem winzigen Wirkungsquerschnitt für die optische Anregung37 stellen weitere Anforderungen an das Spektroskopieschema. Als Wirte für 229Th-Ionen wurden zwei Plattformen vorgeschlagen: Ionenfallen8,38,39 und VUV-transparente Kristalle8,40.

CaF2 ist ein vielversprechender Kandidat für einen solchen Wirtskristall37,41. Sein relativ einfaches Gitter hat eine Bandlücke von etwa 12 eV, was eine optische Transparenz bis hinunter zu 120 nm gewährleistet. CaF2 akzeptiert problemlos Thorium als Dotierstoff. Gitterstrukturberechnungen zeigen, dass Th4+-Ionen Ca2+-Ionen ersetzen, wobei die zusätzlichen Ladungen durch Fluor-Zwischengitteratome kompensiert werden42; siehe Abb. 1(b). Die Dotierung mit Th kann die Bandlücke von CaF2 um einige Prozent verringern42, aber Th:CaF2-Kristalle mit einer Dotierungskonzentration unter 10−4 bleiben bis zu 125 nm transparent. Durch die Gitterumgebung verursachte Erweiterungsmechanismen37 könnten die ultimative Leistung des Taktbetriebs mit dieser Plattform einschränken, aber die Möglichkeit, mehr als 1015 Kerne in einem Volumen von 1 cm3 unterzubringen, ist ein enormer Vorteil für die anfängliche optische Suche nach dem Übergang. Dieser Festkörperansatz ermöglicht somit die optische Mössbauer-Spektroskopie und bietet eine sehr einfache, robuste und sichere Möglichkeit, die 229. Kerne zu speichern. Abbildung 1(a) fasst die relevanten Eigenschaften des Isomerübergangs zusammen.

(a) Das nukleare Zweiebenensystem im Jahr 229Th. (b) Gitterstruktur von Th:CaF2, wobei ein Th4+-Ion ein Ca2+-Ion ersetzt und die zusätzliche Ladung durch zwei F−-Zwischengitterplätze im 90°-Winkel kompensiert wird. (c) Versuchsaufbau: Mit einem Spektrometer wird das Lumineszenzspektrum des Kristalls gemessen. Eine Deuteriumlampe dient sowohl der Anregung des Kristalls als auch der Kalibrierung des Spektrometers. Die instrumentelle Auflösung beträgt etwa 1 nm. Ein manueller Aktuator ermöglicht es, verschiedene Sonden im zentralen Bereich zu platzieren.

Die lange Lebensdauer des isomeren Zustands kann nur ausgenutzt werden, wenn der strahlende M1-Zerfall in den Kerngrundzustand der vorherrschende Zerfallsweg ist. Daher müssen konkurrierende Wege wie schnelle strahlungslose Entspannung und interne Umwandlung unterdrückt werden33,41. Dies erfordert, dass sich der 229. Kern an einer genau definierten Gitterstelle befindet, da die Einführung schwerwiegender Gitterdefekte in der Nähe des Th-Kerns die Bandlücke verringern und zu einer verstärkten Abregung außerhalb der Resonanz führen würde. Die tatsächliche mikroskopische Umgebung der Th-Ionen im Kristall muss noch erforscht werden.

Reines CaF2 wird häufig für UV-Optiken verwendet und zahlreiche Studien haben die Szintillationseigenschaften als Reaktion auf Bestrahlung mit harten Röntgenstrahlen sowie die Widerstandsfähigkeit gegenüber intensivem gepulsten VUV-Licht untersucht (z. B. in Lit. 43, 44, 45). Diese Studien deckten nur Parameterregime ab, die weit von dem für die hier vorgestellte Arbeit relevanten entfernt sind.

In diesem Artikel untersuchen wir die Eignung von 229Th:CaF2-Kristallen für die optische Spektroskopie des 229Th-Kernübergangs. Wir vermuten, dass das Kernsignal durch zwei Arten von Hintergrund maskiert werden könnte: VUV-Photolumineszenz des Kristalls, verursacht durch das Abfragelicht, und Radiolumineszenz, verursacht durch den radioaktiven Zerfall von 229Th. Wir nutzen VUV-Licht, um Photolumineszenz zu induzieren und nutzen die Radioaktivität von Thoriumkernen, die in den Kristall dotiert sind, als intrinsische Quelle der Radiolumineszenz. Zur Messung des Emissionsspektrums beider Lumineszenzarten wird ein Spektrometer mit nm-Auflösung verwendet. In zeitaufgelösten Studien verwenden wir Photovervielfacherröhren (PMTs), um die Dauer der Kristallszintillation zu messen. Einzelheiten zum Versuchsaufbau finden Sie im Abschnitt „Methoden“.

Wir beginnen unsere Studien mit einer Untersuchung der durch VUV-Licht induzierten Lumineszenz. Eine Deuteriumlampe (Spitzenemission um 160 nm) wird verwendet, um ein Synchrotron oder eine zukünftige abstimmbare und schmalbandige Spektroskopie-Lichtquelle zu simulieren. Ein selbst gezüchteter 232Th:CaF2-Kristall wird 1 s lang beleuchtet und anschließend über ein Spektrometer eine Sekunde lang einer CCD-Kamera ausgesetzt; siehe Abb. 1(c). Dieser abwechselnde Zyklus aus Kristallbeleuchtung und -erkennung wird eine Stunde lang wiederholt, um das Signal-Rausch-Verhältnis (S/N) zu verbessern. Das gemessene Spektrum zeigt deutliche Peaks zwischen 260 und 500 nm, die als Emission selbstgefangener Exzitonen (STE) interpretiert werden, aber keine erkennbaren Merkmale unterhalb von 260 nm; siehe Abb. 2(a).

VUV-Photolumineszenz von CaF2.

(a) Das Spektrum zeigt charakteristische Linien zwischen 260 und 500 nm. Die Daten unterhalb von 250 nm werden um den Faktor 1.000 vergrößert, um das Fehlen einer Kristallemission in diesem Bereich zu zeigen. (b) Vergrößern Sie das STE-Feature (Self-Trapped Exciton), bei dem die Daten (schwarze Punkte) durch neun Gaußsche Peaks variabler Position, Amplitude und Breite (farbige Linien) angepasst werden. Die Positionen der Gaußschen Peaks, ausgedrückt in Einheiten von eV, sind im Einschub dargestellt. Die instrumentelle Auflösung beträgt 0,5 nm. (c, d) Zeitabhängiger Abfall der durch VUV-Licht induzierten Lumineszenz, getrennt gemessen für Zeitskalen bis zu 100 s (c) und bis zu 20 Stunden (d). Die Daten werden für kurze Wartezeiten durch einen doppelt-exponentiellen Abfall und für längere Zeiten durch ein Potenzgesetz angepasst.

Das STE-Spektrum besteht aus neun überlappenden Linien, die durch Gaußsche Funktionen angenähert werden können. Im Einschub von Abb. 2(b) zeichnen wir die Positionen der Linien ein, bei denen die Wellenlänge λ über E = hc/λ in Photonenenergie umgewandelt wurde. Die Abhängigkeit der Photonenenergie von der Peakzahl ist nahezu linear, was darauf hindeutet, dass jede Linie einen Oszillatorzustand im harmonischen STE-Potential darstellt. Die Breite der Linien liegt zwischen 5 und 10 nm (wesentlich größer als die instrumentelle Auflösung) und nimmt mit zunehmender Energie linear ab.

Die Positionen der Linien sind unabhängig von der Kristalltemperatur, der Wartezeit nach der Beleuchtung, der Lichtintensität und dem Emissionsspektrum der Deuteriumlampe. Ihre relativen Amplituden ändern sich jedoch mit der Wartezeit nach der Beleuchtung und dem Spektrum der Anregungsquelle. Bemerkenswert ist, dass wir die Beleuchtungs-/Belichtungszeit zwischen 250 ms und 10 Stunden variiert haben und nur geringe Veränderungen an der Gesamtform des Spektrums festgestellt haben.

Wir beobachten eine schwache Temperaturabhängigkeit der Emissionsstärke. Zwischen 20 und 110 °C nimmt die Emission nahezu linear um etwa 60 % zu, die relativen Amplituden der einzelnen Linien bleiben jedoch unverändert.

Es ist zu beachten, dass STEs eine bekannte Art der Anregung in Seltenerdhalogeniden sind45. Das VUV-Licht regt die STEs möglicherweise nicht direkt an, kann jedoch verschiedene Arten anderer Kristallanregungen induzieren, die sich schnell zu STEs entspannen. Die Stärke der excitonischen Lumineszenz scheint von der Reinheit des Kristalls und damit von den Details des Kristallwachstumsprozesses abzuhängen. Bei unseren selbstgezüchteten Kristallen variiert die Amplitude der Lumineszenzemission innerhalb einer großen Menge selbstgezüchteter Proben um etwa den Faktor fünf, unabhängig von der Dotierungskonzentration. Wir untersuchen verschiedene kommerzielle CaF2-Kristalle (Hellma/Schott Lithotec und Korth) und stellen fest, dass ihre VUV-Photolumineszenz mindestens um den Faktor 104 kleiner ist als bei unseren selbstgezüchteten Kristallen. Ein vom Institut für Kristallzüchtung (IKZ, Berlin, Deutschland) nach der Czochralski-Methode hergestellter 232Th:CaF2-Kristall (Dotierungskonzentration 2 × 10−4) zeigt eine vernachlässigbare Lumineszenz. Wir schließen daraus, dass die Emissionsamplitude nur von der Qualität des CaF2-Produktionsprozesses abhängt und kein erkennbarer Einfluss der Thorium-Dotierungskonzentration erkennbar ist.

Eine absolute Quantifizierung der Photolumineszenz des Kristalls als Reaktion auf eine vorherige Beleuchtung mit einer genau definierten Lichtquelle würde den Rahmen dieser Arbeit sprengen. Wir schätzen, dass unsere selbstgezüchteten CaF2-Kristalle (Dicke 10 mm, Durchmesser 17 mm), 30 Minuten lang mit einer Deuteriumlampe mit 200 mW optischer Leistung beleuchtet, eine Minute nach Ende der Beleuchtung 108 Photonen/s ausstrahlen.

Der Lumineszenzabfall in CaF2 auf ns- und μs-Zeitskalen wurde bereits ausführlich untersucht43. In zukünftigen Spektroskopie- und optischen Uhrenexperimenten müssen jedoch zwischen der Kristallbeleuchtung und der Fluoreszenzmessung mechanische Verschlüsse geöffnet und geschlossen werden, was zu einer Verzögerung von etwa 10 ms führt. Daher beschränken wir unsere Studien auf Zeitskalen von mehr als 10 ms.

Ein Excimer-Laser bei 157 nm wird verwendet, um den Kristall eine Minute lang zu beleuchten, und die anschließende Lumineszenzdetektion wird mit einem Cs-Te-PMT durchgeführt (Empfindlichkeitsbereich 115 und 320 nm; siehe Abschnitt Methoden). Für Detektionszeiten unter einer Minute finden wir einen doppelt-exponentiellen Abfall mit Zeitkonstanten τ1 = 450 ms und τ2 = 23 s; siehe Abb. 2(c). Diese Werte ändern sich geringfügig mit variierenden experimentellen Parametern, der signifikante Unterschied in den Zeitskalen bleibt jedoch bestehen. Die Amplitude des schnelleren Zerfalls ist mindestens zehnmal größer als die des langsameren Zweigs. Für Zeiträume von mehr als einer Minute beobachten wir den bekannten Potenzgesetz-Abfall der Lumineszenz46,47. Dieser Verfall kann bis zu einem ganzen Tag lang verfolgt werden; siehe Abb. 2(d). Wir passen die Daten durch I(t)/I0 = c + t−k an, wobei c ein Offset in Bezug auf die Radiolumineszenz ist, und erhalten einen Exponenten k = 0,75(2) bei Raumtemperatur.

Zusammenfassend stellen wir fest, dass das STE-Spektrum in CaF2 bei 260 nm eine abrupte Unterkante aufweist und wir im relevanten Spektralbereich um 160 nm keine Emission beobachten. Die Wahl von PMTs mit Cs-I (empfindlich zwischen 115 und 190 nm) oder Diamant-Fotokathoden (115 bis 220 nm) gewährleistet maximale Detektionseffizienz im gewünschten Wellenlängenbereich und unterdrückt den Lumineszenzhintergrund um mindestens drei Größenordnungen. Darüber hinaus zerfällt ein großer Teil der Lumineszenz auf Zeitskalen, die viel kürzer sind als die erwartete Lebensdauer des Isomers. Diese Ergebnisse legen nahe, dass sowohl zeitliche als auch spektrale Filterung verwendet werden kann, um das Kernspektroskopiesignal von der Kristalllumineszenz zu unterscheiden.

Der Alpha-Zerfall von 229Th im Kristall ist ein heftiger Prozess: Das Alpha-Teilchen und der verbleibende 225Ra-Kern erhalten kinetische Energien von 5,1 MeV bzw. 90 keV. Diese Fragmente wandern durch die Kristallgitterstruktur mit Bereichen von etwa 30.000 bzw. 30 Gitterkonstanten und hinterlassen eine Spur von Defekten. Aus energetischer Sicht setzt jeder Alpha-Zerfall genug Energie frei, um 106 Photonen zu erzeugen. Während der größte Teil der freigesetzten kinetischen Energie Qα schließlich in Phononen umgewandelt wird, entspannen sich einige der Defekte durch die Emission von Photonen, die als Szintillation bezeichnet wird. Wie wir später zeigen werden, erzeugt jeder Alpha-Zerfall in CaF2 1,0(2) × 104 Photonen im UV-Bereich. Darüber hinaus sind alle Tochterprodukte von 229Th bis hinunter zu 209Bi kurzlebig (Halbwertszeiten zwischen 3,7 μs und 15 Tagen), sodass auf jeden 229Th-Zerfall eine Kette von vier Alpha- und drei Beta-Zerfällen folgt.

Radiolumineszenz stellt daher einen erheblichen Hintergrund sowohl für die anfängliche Suche nach dem Isomerenübergang als auch für den zukünftigen Betrieb einer optischen Uhr dar, bei der der Hintergrund zwangsläufig linear mit dem Signal des Kernisomers skaliert. Im Folgenden werden wir die Radiolumineszenz hinsichtlich ihres Spektrums und ihrer Abhängigkeit von Zeit und Temperatur charakterisieren.

Wir platzieren einen 229Th:CaF2-Kristall (Dicke 20 mm, Dotierungskonzentration 1,6 × 10−8, Aktivität 5 kBq) in das Spektrometer und integrieren das Emissionsspektrum 100 Stunden lang. Das Radiolumineszenzspektrum ist in Abb. 3(a) dargestellt; Die mit hochdotierten 232Th:CaF2-Kristallen erhaltenen Spektren sind identisch. Wichtig ist, dass bei Wellenlängen unter 220 nm keine Emission beobachtet wird. Diese Spektren zeigen eine ausgeprägte Emission zwischen 230 und 400 nm und unterscheiden sich deutlich von den durch VUV-Licht induzierten. Der Kristall wurde vor der Messung auf 300 °C erhitzt, um mit der Thermolumineszenz verbundene Emissionen zu entfernen, die später untersucht werden.

Radiolumineszenzspektren von 229Th:CaF2-Kristallen.

(a) Spektrum der „prompten“ Szintillation (schwarze Linie) im Vergleich zu einem skalierten Photolumineszenzspektrum (graue Linie). Die instrumentelle Auflösung beträgt 15 nm. (b) Thermolumineszenzspektrum, erhalten beim Erhitzen des Kristalls auf 150 °C (schwarze Linie). Das Erhitzen heilt semipermanente Defekte unter Emission eines Spektrums, das aus einzelnen Peaks besteht, deren Positionen mit denen identisch sind, die bei der Photolumineszenz beobachtet werden (graue Linie). Die Auflösung beträgt hier 1,5 nm.

Wir verwenden ein Cs-Te-PMT (Empfindlichkeitsbereich 115 bis 320 nm), um die Emission eines 229Th:CaF2-Kristalls (Aktivität 1 kBq, Temperatur 20 °C) auf Einzelphotonenebene aufzuzeichnen. Die Bin-Breite ist auf 100 μs eingestellt und damit um den Faktor 10 kürzer als die durchschnittliche Zeitdifferenz zwischen zwei aufeinanderfolgenden Alpha-Ereignissen. Die Gesamterkennungseffizienz beträgt etwa 2,5 %. Ein typisches Histogramm der Zählungen pro Bin unter Verwendung einer 5-minütigen Integration ist in Abb. 4(a) dargestellt.

Durch Alpha-Zerfall induzierte Radiolumineszenzausbrüche.

(a) Einzelne Photonen, die von einem 229Th:CaF2-Kristall emittiert werden, werden von einem PMT erfasst und in Abschnitten von 100 μs Breite gezählt. Das Histogramm zeigt eine Summe von 3 × 106 Bins, die Zahlen kennzeichnen relevante Merkmale, die im Text besprochen werden. Ein Ausschnitt der Daten wird auch auf einer linearen Skala dargestellt (Einschub). (b) Ähnliche Messung für einen 232Th-dotierten Kristall. Das mit „B“ gekennzeichnete Merkmal weist auf eine 229. Verunreinigung des Kristalls hin; Einzelheiten finden Sie im Text. Die gestrichelten roten Linien im Einschub sind Gauß-Anpassungen an die drei mittleren Peaks.

Wir beobachten fünf klar unterscheidbare Merkmale. Die überwiegende Mehrheit der Behälter enthält keine oder nur sehr wenige Zählungen und bildet die Poisson-Verteilung, die in Abb. 4(a) mit „1“ gekennzeichnet ist. Bemerkenswerterweise bestehen etwa 13 % aller Behälter aus Merkmal 3I, wobei jeder Behälter etwa 200 Zählungen enthält. Wir interpretieren dieses Merkmal als einen Photonenblitz, der nach einem Alpha-Zerfall im Kristall freigesetzt wird und dessen Dauer deutlich kürzer als 100 μs ist. Die Häufigkeit solcher Ereignisse entspricht der 229. Aktivität, die durch Neutronenaktivierungsanalyse und Gammaspektroskopie abgeleitet wurde. Folglich bilden Abschnitte, die zwei und drei solcher Ereignisse enthalten, die Merkmale 3II und 3III in der Abbildung. Merkmal 2 ist eine Signatur des Beta-Zerfalls der 229. Töchter und möglicherweise Verunreinigungen im Kristall.

Die Nachkommen von 229Th sind kurzlebig, so dass die gesamte Zerfallskette im Gleichgewicht ist und man erwarten würde, dass die radioaktiven Zerfälle aller Nachkommen als individuelle Merkmale auftreten. Überraschenderweise beobachten wir zwar den Beta-Zerfall von Töchtern (z. B. 225Ra), aber nicht den Alpha-Zerfall weiterer Nachkommen. Der Grund für das Fehlen dieser Funktionen ist nicht bekannt.

Als nächstes platzieren wir den Kristall zwischen zwei identischen PMTs. Wir beobachten das Auftreten von „Ausbrüchen“ immer gleichzeitig auf beiden Detektoren, was wiederum die Hypothese stützt, dass solche Blitze mit dem Alpha-Zerfall im Kristall zusammenhängen. Wir berechnen, dass bei jedem Zerfall 1,0(2) × 104 Photonen entstehen, sodass etwa 1 % von Qα über Photonen abgestrahlt wird.

Anschließend tauschen wir den 229Th:CaF2-Kristall gegen eine 232Th:CaF2-Probe aus. Die Dotierungskonzentration von 0,8 % ist fast sechs Größenordnungen höher, um die lange Halbwertszeit von 232Th (τ = 1,4 × 1010 a) zu erklären. Wir verwenden eine längere Binning-Zeit von 500 μs; Das erhaltene Histogramm ist in Abb. 4 (b) dargestellt. Die Tatsache, dass sich der Hauptpeak zu einem niedrigeren Zählwert verschoben hat, wird durch die verringerten optischen Transmissionseigenschaften dieses speziellen Kristalls erklärt. Die Hochverschiebung von Merkmal 2 kann als Signatur des Betazerfalls von 228Ac in der 232. Zerfallskette erklärt werden: Bei diesem Zerfall wird vergleichsweise viel kinetische Energie freigesetzt (MeV). Interessanterweise sind zwei separate Peaks A und B deutlich sichtbar und wir spekulieren, dass sie zwei Arten von Alpha-Zerfall mit unterschiedlichen Werten von Qα entsprechen. Wenn wir einfache Gaußsche Verteilungen an die dominanten Peaks anpassen (gestrichelte rote Linien im Einschub von Abb. 4(b)), erhalten wir einen Unterschied in der freigesetzten Photonenzahl von 27,8(6) % zwischen Peaks A und B. Gemäß dem Geiger-Nuttall-Gesetz , ordnen wir Merkmal A (unteres Qα) dem sehr langlebigen 232Th-Isotop zu. Der 229Th-Wert von Qα ist im Vergleich zu 232Th48 um 26,6 % größer, was sehr nahe am Unterschied in den beobachteten Photonenzahlen liegt. Wir identifizieren somit Merkmal B mit einer Kristallverunreinigung von 229Th in einer Menge von 0,8(1) ppm relativ zum 232Th-Gehalt.

Wir wiederholen das gleiche Experiment mit der am IKZ hergestellten 232Th:CaF2-Probe (Dotierungskonzentration 2 × 10−4). Dieser Kristall zeigt das gleiche Radiolumineszenzspektrum wie unser selbstgezüchtetes 232Th:CaF2. Wenn wir ein Histogramm nehmen, das dem in Abb. 4(b) gezeigten entspricht, stellen wir dasselbe Merkmal mit der Bezeichnung „A“ wieder her. Beachten Sie, dass der IKZ-Kristall vernachlässigbare Anzeichen von Photolumineszenz zeigte. Dies lässt uns vermuten, dass die beobachtete Radiolumineszenz ein allgemeines Szintillationsmerkmal von CaF2 ist und nicht von den Details des Kristallwachstumsprozesses abhängt.

Wir haben festgestellt, dass die charakteristischen „Blitze“ wesentlich kürzer als 100 μs sind. Um ihre Dauer genauer zu messen, reduzieren wir die Breite des Detektorbehälters auf 250 ns und zeichnen die Emission eines 229Th-dotierten Kristalls auf. Wir stellen fest, dass jeder Blitz etwa 1 μs dauert, wobei das durchschnittliche Zeitintervall zwischen den Blitzen etwa 1 ms beträgt. Aus der Zeitspur des PMT extrahieren wir Sequenzen, die innerhalb weniger μs etwa 200 Zählungen enthalten und somit in den markanten Peak 3I in Abb. 4 (a) fallen. Um das Schussrauschen zu reduzieren, ermitteln wir den Durchschnitt über 100 solcher Blitze, wobei der erste Bin ungleich Null als Beginn des Blitzes angenommen wird. Typische Zeitentwicklungskurven sind in Abb. 5 (a) dargestellt.

Temperaturabhängigkeit der Radiolumineszenz in 229Th:CaF2.

(a) Zeitliche Entwicklung eines durch einen Alpha-Zerfall ausgelösten Photonenstoßes, dargestellt für zwei verschiedene Temperaturen. Ein exponentieller Abfall (rote Linie) wird an das Ende der Verteilung angepasst; Die gepunktete Linie verbindet Datenpunkte (schwarze Punkte) und dient als Orientierung für das Auge. (b) Die Dauer eines Bursts hängt von der Temperatur ab, die hier durch die Halbwertsbreite (FWHM) und die Abklingzeit τ des Bursts quantifiziert wird. (c) Die integrierte Photonenemission ändert sich zwischen 20 und 100 °C um den Faktor 10.

Angesichts der groben zeitlichen Auflösung sowie des Fehlens eines fundierten Modells zur Erklärung der zeitlichen Entwicklung beschränken wir uns auf eine semiquantitative Analyse. Ein einfacher exponentieller Abfall passt überraschend gut zum Ende der Kurve und ergibt einen Wert von 1,6(1) μs für einen Kristall bei Raumtemperatur. Die FWHM der Verteilung ergibt einen ähnlichen Wert, 2,3(1) μs. Das Ersetzen von 229Th durch 232Th im Kristall führt zum gleichen Ergebnis. Änderungen an wichtigen Parametern des PMT-Aufbaus, wie etwa der Hold-off-Zeit und der absoluten Zählrate, rufen nur geringfügige Änderungen hervor. Beachten Sie, dass selbst bei den höchsten Zählraten von etwa 50 MHz während eines Blitzes das durchschnittliche Intervall zwischen den Zählungen immer noch größer ist als die Signalbreite des PMT (2 ns) und die typische Holdoff-Zeit (5 ns).

Die nahezu einheitliche Effizienz bei der Erkennung von Alpha-Zerfällen im Kristall kann in ein leistungsstarkes Werkzeug zur Reduzierung des Radiolumineszenzhintergrunds von 229Th-Kernspektroskopiemessungen umgewandelt werden. Ein primärer PMT, der bei etwa 160 nm am empfindlichsten ist, würde verwendet, um die gesuchte Emission des isomeren Zustands zu erfassen. Dieser PMT hätte eine nicht zu vernachlässigende relative Empfindlichkeit von 10−3 für Radiolumineszenzphotonen. Ein Ancilla-PMT mit einer Empfindlichkeit um 300 nm würde verwendet, um Alphazerfälle mit hoher Effizienz zu erkennen und so den Zeitstempel jedes Ereignisses aufzuzeichnen. Bei der Nachbearbeitung der Daten würde jedes vom primären PMT während eines μs-Zeitfensters um das Alpha-Ereignis registrierte Signal ausgeschlossen. Dasselbe könnte bereits online mit einem geeigneten Gating-Schema durchgeführt werden.

Als nächsten Schritt messen wir die Dauer der Blitze bei verschiedenen Kristalltemperaturen; siehe Abb. 5(b). Zwischen 0 und 70 °C nehmen die beiden extrahierten Maße der Blitzdauer nahezu linear um den Faktor 4 ab. Diese Beschleunigung ist für 229Th- und 232Th-dotierte Kristalle identisch.

Nicht nur die Dauer jedes Blitzes, sondern auch die Anzahl der enthaltenen Photonen ist stark temperaturabhängig: Das Verhältnis der strahlenden zur nichtstrahlenden Relaxation von STE-Defekten ändert sich bei Raumtemperatur drastisch45. Wenn wir Histogramme wie in Abb. 4 aufzeichnen, stellen wir fest, dass sich der markante Peak bei steigender Temperatur zu weniger Zählungen verschiebt: Bei jedem Alpha-Zerfall werden weniger Photonen emittiert. Quantitativer messen wir die Gesamtemission eines Kristalls durch Integration über Zeitintervalle von 10 s und erfassen so nicht nur die sofortige Emission nach Alpha-Zerfällen, sondern auch die Entspannung langlebiger Defekte und Beta-Zerfälle. Eine solche Kurve, aufgenommen mit einem Cs-Te-PMT direkt nach dem Glühen eines 229Th:CaF2-Kristalls bei 300 °C, ist in Abb. 5(c) dargestellt. Zwischen 30 und 100 °C nimmt die Photonenemission exponentiell mit der Temperatur ab und halbiert sich alle 24 K. Der scheinbare Anstieg über 110 °C wird durch die vom Kristallheizer emittierte Schwarzkörperstrahlung verursacht.

Wir führen die gleiche Messung mit einem PMT mit einer Diamant-Fotokathode durch, bei der die spektrale Empfindlichkeit bis 170 nm ein Plateau aufweist und zu höheren Wellenlängen hin allmählich abnimmt. Die Signalamplitude wird drastisch um den Faktor 80 reduziert, wir finden jedoch die gleiche Temperaturabhängigkeit. Dies deutet darauf hin, dass die Tscherenkow-Strahlung zwischen 115 und 220 nm, von der wir nicht annehmen, dass sie temperaturabhängig ist, weniger als 1 % der durch Radioaktivität emittierten Photonen ausmacht. Dies stimmt mit dem in Abb. 3 gezeigten Spektrum überein, in dem vernachlässigbare Cherenkov-Strahlung beobachtet wurde.

Dieser Befund ist wiederum wichtig für zukünftige 229Th-Spektroskopiemessungen: Eine leichte Erwärmung des Kristalls auf etwa 100 °C reduziert seine Radiolumineszenz um den Faktor 10 im Vergleich zu seinem Raumtemperaturwert. Darüber hinaus verkürzt sich die Dauer charakteristischer Blitze drastisch, was wiederum die Vetozeit verkürzt, die dem Primärdetektor auferlegt wird, um unerwünschte Zählungen während Radiolumineszenzblitzen zurückzuweisen.

Ionisierende Strahlung kann semipermanente Defekte in dotiertem CaF2 erzeugen, die eine Lebensdauer von mehreren Wochen oder Monaten aufweisen. Solche Anregungen, die oft mit Verunreinigungen oder Kristalldefekten zusammenhängen, können durch Erhitzen des Kristalls behoben werden, wodurch angeregte Elektronen ihre Fallen verlassen und durch Photonenemission in den Grundzustand entspannen können. Dieses Verhalten wird häufig bei Thermolumineszenzdosimetern (TLDs) auf Basis von CaF2 genutzt.

Wir lassen zu, dass ein 229Th:CaF2-Kristall über viele Wochen langlebige Defekte ansammelt. Durch Erhitzen des Kristalls auf 150 °C werden enorme Mengen an Photonen freigesetzt. Das in Abb. 3(b) dargestellte Spektrum unterscheidet sich deutlich von dem, das mit „prompten“ Photonen erhalten wird. Wir beobachten eine Reihe überlappender Linien, wobei die Positionen der einzelnen Linien (jedoch nicht ihre relativen Amplituden) perfekt mit dem Photolumineszenzspektrum übereinstimmen.

Als nächstes nutzen wir die Einzelphotonenzählfähigkeit von PMTs, um auf die absolute Menge der beim Erhitzen abgestrahlten Photonen zuzugreifen. Wenn wir eine gewöhnliche Glühkurve messen, schätzen wir, dass bei jedem Alpha-Zerfall einige 104 semipermanente Defekte im Kristall entstehen. Diese Defekte haben eine Lebensdauer von mehreren Monaten und entspannen sich langsam unter der Emission einzelner unkorrelierter Photonen. Diese Photonen (und nicht die PMT-Dunkelzählungen) sind der Ursprung für die in Abb. 4 mit „1“ gekennzeichneten Merkmale. Somit werden für jedes Alpha-Ereignis mehr semipermanente Defekte erzeugt als sofort freigesetzte Photonen.

Diese „verzögerten“ Photonen stellen einen unangenehmen Hintergrund für kernspektroskopische Messungen dar, da sie im Zeitbereich nicht durch ein Veto ausgeschlossen werden können. Stattdessen hat sich gezeigt, dass regelmäßiges Tempern des Kristalls, z. B. einmal am Tag, die Emission unkorrelierter Photonen um einen Faktor annähernd 100 reduziert, verglichen mit einem Kristall, der monatelang dunkel und kalt gelagert wurde. Nach dem Glühen steigt die Emission bei Raumtemperatur zunächst mit einer Rate von 0,27(1) %/Tag an. Beachten Sie auch, dass der Beginn des verzögerten Photonenspektrums im Vergleich zum prompten Photonenspektrum etwa 40 nm in Richtung längerer Wellenlängen auftritt. Dies ermöglicht eine komfortablere spektrale Filterung im Hinblick auf die gesuchte Kernemission um 160 nm.

Wir haben das Photolumineszenzspektrum von CaF2 bei Bestrahlung mit VUV-Licht gemessen und erstmals die Unterstruktur des markanten STE-Merkmals aufgelöst. Die spektrale Filterung wird es ermöglichen, den Lumineszenzhintergrund, der bis zu 260 nm reicht, aus dem bei etwa 160 nm erwarteten Kernisomersignal zu entfernen.

Wir haben ein konsistentes Verständnis der Radiolumineszenzemission entwickelt, die aus zwei Komponenten besteht: intensiven Blitzen von μs Dauer nach einem radioaktiven Zerfall im Kristall sowie einem konstanten Hintergrund einzelner unkorrelierter Photonen, die von sehr langlebigen Kristalldefekten emittiert werden. Die Spektren dieser beiden Komponenten unterscheiden sich deutlich, mit niedrigeren Grenzwerten bei 220 bzw. 260 nm. Durch eine milde Temperaturerhöhung kann die Zahl der „prompten“ Photonen um den Faktor 10 reduziert werden. Darüber hinaus kann ein Hilfsdetektor mit einer Empfindlichkeit um 300 nm verwendet werden, um solche Ereignisse zu identifizieren und so die Ansteuerung eines Primärdetektors mit Spitzenempfindlichkeit beim erwarteten Kernsignal zu ermöglichen. Der Hintergrund „verzögerter“ Photonen kann durch periodisches Erhitzen des Kristalls fast vollständig entfernt werden.

Diese Erkenntnisse können verwendet werden, um das Protokoll zukünftiger Suchen nach dem nuklearen VUV-Photon mithilfe von Synchrotronstrahlung zu optimieren und die Auswahl geeigneter Fotodetektoren und optischer Filter zu steuern.

Zukünftige Arbeiten werden eine absolute Photolumineszenzmessung mit wohldefinierter Synchrotronstrahlung umfassen. Wenn wir den Grund für das hohe Photolumineszenzniveau in unseren selbst gezüchteten Kristallen verstehen, können wir den Kristallzüchtungsprozess in dieser Hinsicht verbessern. Unter Berücksichtigung von MgF2 als praktikabler Alternative zu CaF2 werden wir die Dotierungseffizienz von Th in MgF2 bewerten.

Wir betreiben einen hauseigenen Ofen zur Züchtung von CaF2-Einkristallen mittels der Vertical-Gradient-Freeze-Technik. Die Kristalle haben ein Volumen von 7 cm3 und werden zu Scheiben von typischerweise 5 mm Dicke geschnitten und poliert. Für die hier vorgestellten Studien verwenden wir reine CaF2-Kristalle, 232Th:CaF2-Kristalle und 229Th:CaF2-Kristalle. Das Isotop 232Th (Halbwertszeit τ = 1,4 × 1010 a) ist leicht verfügbar und chemisch identisch mit 229Th und kann daher als Proxy verwendet werden. Die Dotierungskonzentration (Anteil der ersetzten Ca2+-Ionen) kann von 10−8 bis zu Werten von bis zu 1 % variiert werden. Die begrenzte Verfügbarkeit des Isotops 229Th begrenzt die Konzentration in unseren Kristallen auf 1,6 × 10−8, was einer Dichte von 4 × 1014 cm−3 entspricht. Durch die chemische Verarbeitung von 229Th enthalten die 229Th:CaF2-Kristalle auch 232Th in einer Konzentration von 10−4.

Reines CaF2 wird üblicherweise für UV-Optiken verwendet, daher wurden einige seiner Szintillationseigenschaften bereits untersucht. Solche Studien ergaben, dass selbstgefangene Exzitonen (STEs) die dominierende Art der Erregung sind, die durch verschiedene Arten von Strahlung erzeugt wird43,44,45. Jede Form ionisierender Strahlung, die vom Kristall absorbiert wird, erzeugt hochenergetische Elektron-Loch-Paare, die schnell thermisch werden und eine Vielzahl verschiedener Anregungen mit Energien unterhalb der Bandlücke bilden. Diese können ihre Energie auf verschiedene Arten von Lumineszenzzentren übertragen, die schließlich unter Emission von Photonen zerfallen. Die temperaturabhängigen Relaxationszeitskalen reichen von ns bis ms. Eine besondere Art von Defekt sind STEs, die durch Emission von UV-Photonen mit einer Wellenlänge von etwa 300 nm heilen können. Das Verhältnis von nichtstrahlender (über Gitterphononen) zu strahlender Relaxation ist temperaturabhängig45.

Zur optischen Anregung stehen verschiedene Quellen zur Verfügung, etwa Deuterium- und Edelgaslampen, Excimer-Laser, Synchrotronstrahlung und Festkörperlaser. Diese Lichtquellen unterscheiden sich stark im spektralen Photonenfluss, der spektralen Breite und der Abstimmbarkeit. In dieser Arbeit konzentrieren wir uns auf Deuteriumlampen und Excimerlaser.

Gängige Strategien zur Detektion von UV-Photonen unterscheiden sich in ihrer spektralen und zeitlichen Auflösung.

Fotovervielfacherröhren (PMTs) bieten Einzelphotonendetektion und verfügen über eine hervorragende Zeitauflösung bis deutlich unter 10 ns. Um die Detektionseffizienz bei der gewünschten Wellenlänge zu optimieren, können verschiedene Materialien für die Fotokathode ausgewählt werden. Cs-I-Kathoden sind zwischen 115 nm (der Transmissionskante des MgF2-Fensters) und 190 nm empfindlich, Diamantkathoden arbeiten bis 220 nm und Cs-Te-Kathoden bis 320 nm. Die maximale Quanteneffizienz von VUV-PMTs liegt in der Größenordnung von 10 %. Die Empfindlichkeit bei höheren Wellenlängen beträgt jedoch nicht Null, sondern etwa 1/1.000 der Spitzenempfindlichkeit. PMTs bieten somit einen gewissen Grad an spektraler Filterung mit einer Bandbreite in der Größenordnung von 100 nm, der durch UV-Filter verbessert werden könnte.

Das Hinzufügen eines Spektrometers zum Detektionssystem bietet eine spektrale Auflösung bis unter 0,1 nm, allerdings ist der Lichtdurchsatz relativ gering und reduziert das Signal typischerweise um fünf Größenordnungen. Das reduzierte S/N führt häufig zu langen Integrationszeiten und einer schlechten zeitlichen Auflösung.

Studien im VUV-Bereich werden durch die Tatsache erschwert, dass molekularer Sauerstoff Licht bei Wellenlängen unter 180 nm absorbiert, weshalb alle Experimente in einer sauerstoffarmen Umgebung stattfinden. Wir betreiben zwei Vakuumsysteme: eines ist mit einem VUV-Spektrometer und einer Deuteriumlampe ausgestattet, das andere enthält einen Satz verschiedener PMTs und einen Excimer-Laser als Lichtquelle.

Studien, die eine spektrale Auflösung erfordern, werden in einem UV-Spektrometer (McPherson-Modell 234/302) durchgeführt; siehe Abb. 1(c). Der Kristall wird auf einen Spalt mit einer typischen Breite von 600 μm abgebildet und der Spalt wiederum wird durch ein konkaves holographisches Gitter auf den Sensor einer CCD-Kamera abgebildet. Wir verwendeten verschiedene Gitter mit Rillendichten zwischen 300 und 2.400 Rillen/mm, die meisten Messungen dieser Arbeit wurden jedoch mit einem Gitter mit 600 Rillen/mm durchgeführt (Blaze-Winkel optimiert für 150 nm). Der Gesamtwirkungsgrad des Spektrometers beträgt 2 × 10−7, weitgehend begrenzt durch den kleinen Raumwinkel und einen Gitterwirkungsgrad von einigen Prozent. Die instrumentelle Auflösung bestimmen wir, indem wir das Gitter auf den Blaze-Winkel einstellen und so den Spalt des Spektrometers direkt auf die Kamera abbilden. Die beste Auflösung für minimale Spaltbreiten beträgt 0,5 nm.

Bei der Kamera handelt es sich um ein ANDOR Newton 940-Modell mit einer Pixelgröße von 13,5 μm, der Chip ist auf −95 °C gekühlt. Die Kammer wird auf einen Druck von 2 × 10−6 mbar abgepumpt, um Störsignale von Atomen und Molekülen im Restgas zu vermeiden23,24. Die gesamte Kammer ist in einer 20 mm dicken Bleiabschirmung untergebracht, um die CCD-Kamera vor Umgebungs-Gammastrahlung mit einer Energie von bis zu 1 MeV zu schützen. Diese Maßnahme reduziert die Rate „kosmischer“ Hintergrundereignisse um mindestens den Faktor 4, was mit Literaturwerten übereinstimmt. Angesichts der langen Belichtungszeiten und großen Binning-Bereiche, die bei den meisten Messungen verwendet werden, wird der Signalhintergrund jedoch immer noch von „kosmischen“ Ereignissen dominiert, sowohl massiven hochenergetischen Teilchen als auch Gammastrahlen. Wir entwickeln ein zuverlässiges Protokoll, um solche Ereignisse in unseren Datensätzen zu erkennen und zu entfernen.

Das Spektrometer wird mit einer Deuteriumlampe Hamamatsu L1835 kalibriert, die auch zur Beleuchtung des Kristalls verwendet wird. Die Lampe hat ein starkes charakteristisches Emissionsspektrum zwischen 120 und 170 nm, die Lichtintensität auf dem Kristall beträgt einige W/cm2 bei einer Spotgröße von 3 mm. Die absolute Kalibrierung und deren Reproduzierbarkeit sind besser als 1 nm.

Die zeitliche Entwicklung von Lumineszenzsignalen wird mit PMTs untersucht. Messungen der Radiolumineszenz werden in einer speziellen Vakuumkammer durchgeführt, die auf 10–5 mbar evakuiert ist. Wir verwenden PMTs mit Cs-I-, Diamant- und Cs-Te-Fotokathoden (Hamamatsu-Modelle R6835, R7639 und R6836) in Front- und Side-on-Konfigurationen. Die PMTs werden auf 0 °C gekühlt. Typische Einstellungen sind eine Hochspannung von −1500 V und eine Signalschwelle von −7,8 mV, was zu einer Dunkelzählrate von 5 Hz führt. Die Spannungsteilerschaltung wird im Vakuum platziert und die Signale werden von einer Becker + Hickl-Karte ohne vorherige Verstärkung gezählt. Die FWHM eines Signals liegt unter 2 ns und wir berücksichtigen eine Haltezeit von 5 ns.

Mithilfe von Peltier-Elementen und Heizdrähten lässt sich die Kristalltemperatur zwischen 0 und 160 °C steuern und der Abstand zwischen Kristall und PMT variieren, um die absolute Zählrate anzupassen.

An dieser Kammer ist ein 157-nm-F2-Excimerlaser angebracht, um Photolumineszenz im Kristall zu induzieren. Die Pulsenergie und -dauer beträgt 1 mJ bzw. 7 ns, die Wiederholungsrate ist auf 100 Hz eingestellt und die Strahlgröße beträgt 8 × 3 mm2. Um den PMT vor direkter Einwirkung des Anregungslichts zu schützen, werden mechanische Verschlüsse verwendet.

Zitierweise für diesen Artikel: Stellmer, S. et al. Radiolumineszenz und Photolumineszenz von Th:CaF2-Kristallen. Wissenschaft. Rep. 5, 15580; doi: 10.1038/srep15580 (2015).

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Wir danken C. Tscherne und B. Ullmann für frühe experimentelle Arbeiten und J. Sterba und V. Rosecker für die Unterstützung radiochemischer Arbeiten. Die hauseigene Kristallzüchtung wurde in einer hochanerkannten Zusammenarbeit mit J. Friedrich, P. Berwian und K. Semmelroth vom Fraunhofer IISB (Erlangen, Deutschland) durchgeführt. Wir danken R. Uecker und R. Bertram vom IKZ Berlin für die Bereitstellung eines 232Th:CaF2-Kristalls. Darüber hinaus freuen wir uns sehr über die fruchtbaren Gespräche mit E. Peik und G. Kazakov. Diese Arbeit wurde durch das ERC-Projekt 258604-NAC unterstützt und erhielt Mittel aus dem Forschungs- und Innovationsprogramm Horizon 2020 der Europäischen Union unter der Fördervereinbarung Nr. 664732. S. St. dankt dem Vienna Center for Quantum Science and Technology (VCQ) für die Unterstützung MS dankt für die Unterstützung durch das Vienna Doctoral Program on Complex Quantum Systems (CoQuS) des Österreichischen Wissenschaftsfonds (FWF).

TU Wien, Institut für Atom- und Subatomare Physik, Wien, 1020, Österreich

Simon Stellmer, Matthias Schreitl & Thorsten Schumm

Wiener Zentrum für Quantenwissenschaft und -technologie, Wien, Österreich

Simon Stellmer

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SS und TS konzipierten die Experimente und MS produzierte die Kristalle. SS führte alle Experimente durch, analysierte die Daten und verfasste das Manuskript.

Die Autoren geben an, dass keine konkurrierenden finanziellen Interessen bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Stellmer, S., Schreitl, M. & Schumm, T. Radiolumineszenz und Photolumineszenz von Th:CaF2-Kristallen. Sci Rep 5, 15580 (2015). https://doi.org/10.1038/srep15580

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Eingegangen: 19. Juni 2015

Angenommen: 28. September 2015

Veröffentlicht: 27. Oktober 2015

DOI: https://doi.org/10.1038/srep15580

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