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Apr 18, 2024

Zusammenspiel von Diffusion und Magnon

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 9280 (2023) Diesen Artikel zitieren Ergebnisse von Messungen zur thermoelektrischen Leistung von miteinander verbundenen Nanodrahtnetzwerken mit einem Durchmesser von 45 nm, bestehend aus reinem

Wissenschaftliche Berichte Band 13, Artikelnummer: 9280 (2023) Diesen Artikel zitieren

Es werden Ergebnisse von Messungen zur thermoelektrischen Leistung von miteinander verbundenen Nanodrahtnetzwerken mit einem Durchmesser von 45 nm vorgestellt, die aus reinem Fe, verdünnten FeCu- und FeCr-Legierungen sowie Fe/Cu-Mehrfachschichten bestehen. Die Thermokraftwerte von Fe-Nanodrähten liegen bei allen untersuchten Temperaturen zwischen 70 und 320 K sehr nahe an denen von Massenmaterialien. Für reines Fe beträgt die Diffusionsthermokraft bei Raumtemperatur schätzungsweise etwa − 15 \(\upmu\)V /K aus unseren Daten wird weitgehend durch den geschätzten positiven Magnon-Widerstandsbeitrag ersetzt, der bei etwa 30 \(\upmu\)V/K liegt. In verdünnten FeCu- und FeCr-Legierungen nimmt die Magnonwiderstands-Thermokraft mit zunehmender Verunreinigungskonzentration auf etwa 10 \(\upmu\)V/K bei 10\(\%\) Verunreinigungsgehalt ab. Während die Diffusionsthermoleistung in FeCu-Nanodrahtnetzwerken im Vergleich zu reinem Fe nahezu unverändert ist, ist sie in FeCr-Nanodrähten aufgrund ausgeprägter Änderungen in der Zustandsdichte der Majoritätsspinelektronen stark reduziert. Messungen, die an mehrschichtigen Nanodrähten aus Fe(7 nm)/Cu(10 nm) durchgeführt wurden, deuten auf einen dominanten Beitrag der Ladungsträgerdiffusion zur Thermokraft hin, wie er zuvor bei anderen magnetischen Mehrschichten gefunden wurde, und auf eine Aufhebung des Magnon-Drag-Effekts. Die an mehrschichtigen Fe/Cu-Nanodrähten gemessenen Magnetoresistenz- und Magneto-Seebeck-Effekte ermöglichen die Abschätzung des spinabhängigen Seebeck-Koeffizienten in Fe, der bei Umgebungstemperatur etwa −7,6 \(\upmu\)V/K beträgt.

In ferromagnetischen Metallen werden Elektronen durch Spinwellen gestreut. Wenn diese Materialien einem Temperaturgradienten ausgesetzt sind, fließt ein Magnonenstrom vom heißen zum kalten Bereich und interagiert mit dem elektronischen System. Ähnlich wie die Streuung durch Phononen, die zu Phononenwiderstandseffekten führt, kann die Elektron-Magnon-Wechselwirkung Magnonwiderstandseffekte erzeugen, die positiv zum Seebeck-Koeffizienten beitragen. Die absolute thermoelektrische Leistung eines magnetischen Materials ergibt sich näherungsweise aus der Summe dreier unabhängiger Beiträge:

Dabei ist \(S_\text {d}\) der konventionelle Elektronendiffusionsanteil, \(S_\text {p}\) der Phononenwiderstandsbeitrag und \(S_\text {md}\) der Magnon -Beitrag ziehen. Die Diffusionsthermokraft in einem Metall entsteht durch das Ungleichgewicht der Fermi-Dirac-Verteilung der Elektronen, das durch einen thermischen Gradienten verursacht wird. Nach der Mott-Formel1 kann man schreiben:

Dabei ist e die elektronische Elementarladung, \(\lambda (\varepsilon)\) die mittlere freie Weglänge der Elektronen auf einer Fermi-Oberfläche mit der Fläche \(\Sigma\) und die Ableitungen werden bei der Fermi-Energie ausgewertet. Die Diffusionsthermokraft reagiert daher sehr empfindlich sowohl auf Veränderungen in der elektronischen Struktur als auch auf die Mechanismen, die die Elektronen streuen. Aus früheren Arbeiten wurde herausgefunden, dass die Theorie des Magnonenwiderstands eng an die des Phononenwiderstands1 anknüpft und dass \(S_\text {md}\) als 1,2,3 ausgedrückt werden kann

wobei \(\tau _\text {em}\) die Streuzeit für Magnon-Elektron-Kollisionen ist, \(\tau _\text {m}\) die gesamte Impulsrelaxationszeit für Magnonen, n die elektronische Dichte und \ (C_\text {m}\) die spezifische Wärmekapazität der Magnonen pro Volumeneinheit. Trotz der experimentellen und theoretischen Arbeiten, die in den letzten Jahrzehnten an verschiedenen Materialien durchgeführt wurden, ist es immer noch schwierig, experimentelle Beweise für die Existenz von Magnon-Widerstandseffekten zu erhalten. Einer der Gründe dafür ist, dass die Aufteilung der thermoelektrischen Energie in ihre verschiedenen Komponenten relativ komplex ist. In bahnbrechenden Arbeiten haben Blatt et al.4 die Thermokraft in Eisen über einen weiten Temperaturbereich gemessen und kamen zu dem Schluss, dass in Fe der Magnonwiderstand eine dominierende Rolle spielt. Obwohl erwartet wird, dass der Magnonenwiderstand durch das äußere Magnetfeld zunehmend verringert wird, liegen nur wenige experimentelle Ergebnisse vor, die Auswirkungen relativ kleiner Amplituden zeigen2,5. Nachfolgende Studien zu Dünnschicht- und Masseneisen- und Fe-basierten Legierungen haben den signifikanten Beitrag des Magnonwiderstands zur Thermokraft hervorgehoben3,6,7. Darüber hinaus wurden durch Messungen an thermosäulenähnlichen Geräten Beweise für den Magnonwiderstandseffekt in NiFe-Drähten erbracht8. Es wurde auch ein Spintransfermechanismus für Magnon-Widerstands-Thermokraft in leitenden Ferromagneten vorgeschlagen9. In jüngerer Zeit wurde über einen großen Magnonwiderstandsbeitrag zur Thermokraft in antiferromagnetischem Li-dotiertem MnTe10 berichtet. Auch der thermoelektrische Magnonwiderstandseffekt in Ferromagneten mit Skyrmion-Struktur wurde theoretisch untersucht11. Darüber hinaus haben das Aufkommen der Spinkaloritronik und neue Effekte im Zusammenhang mit der Kopplung zwischen Ladungs-, Spin- und Wärmeströmen ein neues Interesse an der Untersuchung der Thermoelektrizität in ferromagnetischen Heterostrukturen geweckt. Unter diesen hat der Spin-Seebeck-Effekt, der aus der Wechselwirkung zwischen dem thermisch induzierten magnonischen Spinstrom im Ferromagneten und der Erzeugung einer (inversen) Spin-Hall-Spannung in einem benachbarten normalen Metall resultiert, besondere Aufmerksamkeit erhalten12,13,14. Andererseits haben ferromagnetische Nanodrähte, die durch elektrochemische Abscheidung unter Verwendung nanoporöser Template erhalten werden, in den letzten Jahrzehnten große Aufmerksamkeit erhalten, da dieser Herstellungsansatz sehr vielseitig ist und die Untersuchung verschiedener magnetischer Nanodrahtsysteme, wie z. B. einzelner Nanodrähte, paralleler Nanodraht-Arrays usw., ermöglicht miteinander verbundene Nanodrahtnetzwerke15,16,17,18,19,20,21. Darüber hinaus ermöglicht dieser Syntheseansatz die einfache Herstellung magnetischer Legierungen mit kontrollierter Zusammensetzung sowie von Mehrschichtsystemen, bei denen der Strom senkrecht zur Ebene der Schichten fließt (CPP-Konfiguration), was eine geeignete Geometrie zur Untersuchung der Riesenmagnettransporteigenschaften darstellt16,22 ,23,24. Vernetzte Nanodrahtnetzwerke eignen sich besonders für Thermokraftmessungen. Tatsächlich fließen in diesem System elektrische und thermische Ströme global in der Ebene des gekreuzten Nanodrahtfilms und folgen Zickzackpfaden entlang der Nanodrahtachsen 25, 26. Diese Konfiguration reduziert die Probleme mit dem thermischen Kontaktwiderstand erheblich, eine Hauptfehlerquelle, wenn der thermische Gradient aufgrund der Dünnheit der porösen Schablonen in der Richtung außerhalb der Ebene von nanoporösen Membranen mit parallelen Nanodrahtanordnungen aufgebaut wird. Die riesigen Magneto-Seebeck-Effekte, über die kürzlich in magnetischen Mehrfachschichten aus Nanodrahtnetzwerken berichtet wurde, haben es ermöglicht, grundlegende spinkaloritronische Parameter wie die spinabhängigen Seebeck-Koeffizienten zu extrahieren und magnetisch aktivierte thermoelektrische Schalter zu realisieren25,27,28.

Hier bestimmen wir die jeweiligen Beiträge von Magnonwiderstand und Diffusionsthermokraft in miteinander verbundenen Nanodrahtnetzwerken mit 45 nm Durchmesser (siehe Abb. 1a), die aus reinem Fe, verdünnten FeCu- und FeCr-Legierungen sowie Fe/Cu-Mehrfachschichten bestehen. Die Ergebnisse der durchgeführten Messungen in Abhängigkeit von Temperatur, Magnetfeld und Verunreinigungskonzentration werden mit denen verglichen, die zuvor an Schüttgütern ermittelt wurden. Die Analyse beleuchtet die Einflüsse der Art und Konzentration von Verunreinigungen und der Nanostrukturierung auf die Beiträge der Ladungsträgerdiffusion und des Magnonwiderstands zur Thermokraft in Eisen und seinen Legierungen.

Thermokraft miteinander verbundener Fe-basierter NW-Netzwerke. (a) Unterschied in der Fermi-Dirac-Verteilungsbreite an den heißen und kalten Extremen der Probe, der die Diffusionsthermokraft verursacht, und schematische Darstellung des Magnon-Drag-Effekts in miteinander verbundenen magnetischen Nanodrähten. (b) Gerätekonfiguration zur Messung des Seebeck-Koeffizienten in miteinander verbundenen NW-Netzwerkfilmen; Das Magnetfeld B verläuft entlang der Richtung in der Ebene des CNW-Films. (c,d) SEM-Bilder in zwei Vergrößerungen der selbsttragenden, miteinander verbundenen Fe-NWs, die die Draufsicht des CNW-Netzwerks mit einem Durchmesser von 45 nm und einer Packungsdichte von 20\(\%\) zeigen.

Die porösen Membranen aus Polycarbonat (PC) mit miteinander verbundenen Poren wurden hergestellt, indem ein 22 µm dicker PC-Film einem zweistufigen Bestrahlungsprozess ausgesetzt wurde29,30. Die Topologie der Membranen wurde definiert, indem der Film einem ersten Bestrahlungsschritt in zwei festen Winkeln von − 25\(^\circ\) und \(+\)25\(^\circ\) in Bezug auf die Normalachse ausgesetzt wurde der Filmebene. Nach der Drehung des PC-Films in der Ebene um 90\(^\circ\) erfolgte der zweite Bestrahlungsschritt bei demselben festen Winkelbestrahlungsfluss, um schließlich ein dreidimensionales (3D) Nanokanalnetzwerk zu bilden. Anschließend wurden die latenten Spuren nach einem zuvor beschriebenen Protokoll31 chemisch geätzt, um poröse 3D-Membranen mit Poren von 45 nm Durchmesser und einer volumetrischen Porosität von (20 %) zu erhalten. Anschließend wurden die PC-Vorlagen auf einer Seite mithilfe eines Elektronenstrahlverdampfers mit einer metallischen Cr(3 nm)/Au(400 nm)-Doppelschicht beschichtet, die während der elektrochemischen Abscheidung als Kathode diente. Jedes gekreuzte Nanodrahtnetzwerk (CNW) füllt die dreidimensionale poröse PC-Membran teilweise aus, typischerweise etwa \(50\%\) des gesamten Porenvolumens. Reine Fe-NW-Netzwerke wurden bei Raumtemperatur im potentiostatischen Modus unter Verwendung einer Ag/AgCl-Referenzelektrode und einer Pt-Gegenelektrode aus einer Elektrolytlösung aus 0,5 M FeSO\(_4\)·7 H\(_2\)O \( synthetisiert. +\) 0,485 MH\(_3\)BO\(_3\). Der pH-Säuregehalt der Fe-basierten Lösung wurde auf 2 eingestellt und ein Abscheidungspotential von –1,2 V verwendet. NW-Netzwerke aus verdünnter FeCu-Legierung mit einem Cu-Gehalt \(\le\) 10\(\%\) wurden durch Zugabe von zwischen 5 und 55 mM CuSO\(_4\)·5H\(_2\)O zu einer Elektrolytlösung gezüchtet enthält 0,5 M FeSO\(_4\)·7 H\(_2\)O \(+\) 0,485 MH\(_3\)BO\(_3\). Miteinander verbundene FeCr-Legierungs-NWs (Cr-Gehalt \(\le\) 10 at. \(\%\)) wurden durch Zugabe von zwischen 5 und 50 mM CrCl\(_3\)·4 H\(_2\)O zu einem Elektrolytlösung mit 0,5 M FeSO\(_4\)·7 H\(_2\)O und 0,485 MH\(_3\)BO\(_3\). Das Abscheidungspotential betrug \(-1,2\) V sowohl für FeCu- als auch für FeCr-NW-Netzwerke. Darüber hinaus wurden Fe/Cu-Mehrschicht-Nanodrähte (ML) aus einem Einzelsulfatbad unter Verwendung einer gepulsten Elektroabscheidungstechnik im potentiostatischen Modus hergestellt, wie zuvor beschrieben25,32. Die Elektrolytzusammensetzung war 1,2 M FeSO\(_4\)·7 H\(_2\)O \(+\) 6 mM CuSO\(_4\)·5 H\(_2\)O \(+\) 0,485 MH \(_3\)BO\(_3\) \(+\) 0,45 M (NH\(_4\))\(_2\)SO4. Der pH-Wert lag bei etwa 3 (nicht angepasst). Die Fe-reichen und Cu-Schichten wurden bei –1,2 V bzw. –0,4 V gegenüber der Ag/AgCl-Referenzelektrode abgeschieden. Unter Verwendung dieser experimentellen Bedingungen für die elektrochemische Abscheidung und nach einem an anderer Stelle beschriebenen Verfahren16 wurden die Abscheidungsraten jedes Metalls zuvor anhand der Porenfüllzeit bestimmt. Gemäß dieser Kalibrierung wurde die Abscheidungszeit für die Fe- und Cu-Schichten auf 200 ms und 25 s eingestellt, was ungefähr zu einem Fe(7 nm)/Cu(10 nm)-Mehrschichtstapel aus 400 Doppelschichten führte. Die Fe/Cu-Mehrschichtschicht füllt die poröse Membran nur teilweise aus. Thermokraft- und Magnetowiderstandsmessungen der ferromagnetischen CNW-Netzwerke wurden als Funktion der Temperatur mit selbstgebauten Aufbauten durchgeführt, wie an anderer Stelle beschrieben25,27. Zur Durchführung elektrischer und thermoelektrischer Transportmessungen wurde die Kathode durch Plasmaätzen lokal entfernt, um eine Zwei-Sonden-Konfiguration zu erzeugen (Abb. 1b). Die elektrischen Kontakte werden durch Ag-Lack auf den metallischen Elektroden hergestellt. Typische Abmessungen der CNW-Filmproben sind 10 mm lang, 2 mm breit und 0,022 mm dick. In diesem System wird der Strom dank des hohen Grades an elektrischer Konnektivität der CNWs in der makroskopischen Richtung der Filmebene durch das Netzwerk der NWs injiziert. Die typischen Widerstandswerte der vorbereiteten Proben liegen im Bereich einiger zehn Ohm. Für jede Probe wird die Eingangsleistung unter 0,1 \(\upmu\)W gehalten, um Selbsterwärmung zu vermeiden, und der Widerstand wurde innerhalb seines ohmschen Widerstandsbereichs mit einer Auflösung von einem Teil in 10\(^{5}\) gemessen. . Wie in früheren Arbeiten25,27 beschrieben, wurde der Seebeck-Koeffizient gemessen, indem ein Ende der Probe mit Silberfarbe am Kupferprobenhalter befestigt und am anderen Ende eine Widerstandsheizung befestigt wurde. Die Spannungsleitungen bestanden aus dünnen Chromel-P-Drähten, und der Beitrag der Leitungen zur gemessenen thermoelektrischen Leistung wurde unter Verwendung der empfohlenen Werte für die absolute Thermoleistung von Chromel P abgezogen. Der Temperaturgradient wurde mit einem Differenzial vom Typ E mit kleinem Durchmesser überwacht Thermoelement. Bei den Messungen wurde ein typischer Temperaturunterschied von 1 K verwendet. Elektrische und thermoelektrische Messungen wurden unter Vakuum durchgeführt. Für Fe/Cu-ML-NWs wird die magnetische Variation des Widerstands und des Seebeck-Koeffizienten gemessen, indem ein externes Magnetfeld zwischen –8 und 8 kOe entlang der Richtung der CNW-Filme in der Ebene geführt wird. Andererseits wurden für FeCu- und FeCr-NWs Thermokraftmessungen bei einem Magnetfeld von Null durchgeführt, da diese Materialien Magneto-Seebeck-Effekte von weniger als 0,1\(\%\) bei \(H =\) 8 kOe aufweisen. Die Temperatur der Proben kann zwischen 10 und 320 K variiert werden. Die vernetzte NW-Struktur wurde mit einem Feldemissions-Rasterelektronenmikroskop (FE-SEM) nach chemischer Auflösung des Polymertemplats charakterisiert. Die NW-Netzwerke bilden eine exakte Nachbildung des makellosen porösen 3D-Films und erwiesen sich als mechanisch stabil und selbsttragend, wie die REM-Bilder in Abb. 1c, d zeigen. Die energiedispersive Röntgenspektroskopie (EDX) hat die chemische Zusammensetzung der verdünnten Legierungs-NWs auf Fe-Basis ermittelt, die in dieser Arbeit als Atomprozent ausgedrückt wird. Bei Fe/Cu-Mehrfachschichten sind Cu-Verunreinigungen nur bis zu einem sehr begrenzten Anteil (weniger als 5\(\%\)) in die Eisenschichten eingebaut, wie auch durch EDX-Analyse ermittelt wurde.

Abbildung 2a zeigt die Temperaturentwicklung zwischen 70 und 320 K der Thermokraft verschiedener Nanodrahtnetzwerke aus reinem Fe, Fe\(_{100-x}\)Cu\(_x\)-Legierungen (mit \(x =\) 2 , 7, 10) und eine Fe(7 nm)/Cu(10 nm)-Mehrfachschicht. Für reine Fe-Nanodrähte sind die Thermokraftwerte positiv und zeigen ein Maximum bei 16 \(\upmu\)V/K um \(T =\) 200 K. Insgesamt scheint es, dass die Einführung von Cu-Verunreinigungen in Fe zu a führt Reduzierung der gesamten gemessenen Thermoleistung, die für Fe\(_{90}\)Cu\(_{10}\) NWs über fast den gesamten Temperaturbereich (\(\sim\) − 7 \(\upmu\) sogar negativ wird )V/K bei 300 K). Für Fe(7 nm)/Cu(10 nm)-Mehrschicht-NWs ist die gemessene Thermoleistung negativ und variiert nahezu linear mit der Temperatur. Darüber hinaus sind die experimentellen Ergebnisse, die an Fe-CNWs mit einem Durchmesser von 45 nm erzielt wurden, denen sehr ähnlich, die zuvor für Masseneisen 4, 33 berichtet wurden, wie in Abb. 2b gezeigt. Diese Übereinstimmung weist darauf hin, dass der Beitrag des Phononenwiderstands zur Thermokraft in Fe vernachlässigbar ist, da diese Komponente stark von der Nanostrukturierung beeinflusst wird, wie kürzlich für poröses Kobalt gezeigt wurde3. Es scheint daher, dass zur Beschreibung der thermoelektrischen Eigenschaften in Fe nur Elektronendiffusion und Magnonwiderstandsbeiträge der Thermokraft berücksichtigt werden sollten, wie bereits in der bahnbrechenden Arbeit von Blatt4 hervorgehoben. Die Hochtemperaturdaten in Abb. 2b zeigen einen quasilinearen Zerfall von S bis etwa 500 K mit einer Steigung \(\alpha\) \(\sim\) − 0,05 \(\upmu\)V/K\ (^2\). Interessanterweise wird oberhalb von T \(\sim\) 200 K in Nanodrähten aus verdünnten FeCu-Legierungen (siehe Abb. 2a) die gleiche lineare Beziehung mit einer Steigung beobachtet, die der in massivem Fe erhaltenen ähnelt, wie in Abb. 2c gezeigt. Dieser Trend wird durch frühere Ergebnisse bestätigt, die in verdünnten FeCo- und FePt-Massenlegierungen mit einem Verunreinigungsgehalt von weniger als 10\(\%\) im gleichen Temperaturbereich erzielt wurden4,7, ebenfalls in Abb. 2c dargestellt, und zeigen, dass die Steigungen für alle diese Fe -basierte Legierungen entsprechen ungefähr \(\alpha\) \(\sim\) − 0,05 ± 0,01 \(\upmu\)V/K\(^2\).

Gemessener Seebeck-Koeffizient von Nanodrahtnetzwerken aus reinem Eisen und verdünnten Eisenlegierungen. (a) Temperaturabhängigkeit der Thermokraft S von NW-Netzwerken mit 45 nm Durchmesser aus reinem Fe, Fe-reichen FeCu-Legierungen und Fe(7 nm)/Cu(10 nm)-Mehrschichten. (b) Vergleich zwischen den S(T)-Kurven, die für reine Fe-Nanodrähte, massives Fe und verdünnte Fe-basierte Legierungen erhalten wurden. (c) Geschätzte Werte der Steigung \(\alpha\) des linearen Abfalls von S(T) für T \(\ge\) 200 K für massives Fe und verdünnte Fe-basierte Legierungen mit einem Verunreinigungsgehalt von weniger als 10\( \%\). Der schattierte Bereich zeigt die Werte von \(\alpha\) im Bereich − 0,05 ± 0,01 \(\upmu\)V/K\(^2\).

Abbildung 3a zeigt die temperaturabhängige Magnonwiderstands-Thermokraft \(S_\text {md}\) für Fe- und Fe\(_{100-x}\)Cu\(_x\)-Nanodrahtnetzwerke, die durch Subtraktion des Diffusionsbeitrags von erhalten wird die gemessene Thermoleistung. Insgesamt deuten diese Ergebnisse darauf hin, dass die positive Magnon-Widerstands-Thermokraft, die bei Raumtemperatur (RT) in reinem Eisen den geschätzten Wert von 30 \(\upmu\)V/K erreicht, infolge des zunehmenden Verunreinigungsgehalts zunehmend abnimmt in Fe, während die Diffusionsthermokraft in diesen verdünnten Legierungen kaum beeinflusst wird. Andererseits ist es sehr wahrscheinlich, dass der Beitrag des Magnonwiderstands zur Thermoleistung in Fe/Cu-Mehrschicht-CNWs vernachlässigbar ist (siehe Abb. 2a), und zwar nicht nur aufgrund des Vorhandenseins einiger Prozent Cu-Verunreinigungen im nm -dicke ferromagnetische Schichten, sondern auch aufgrund der linearen Entwicklung der gemessenen Thermoleistung mit der Temperatur. Aufgrund der Current-Perpendicular-to-Plane (CPP)-Konfiguration der Fe/Cu-Mehrfachschicht wird \(S_\text {Fe/Cu}\) hauptsächlich durch die Thermokraft des ferromagnetischen Metalls bestimmt, die deutlich höher ist von Cu, wie bereits in früheren Studien zu Co/Cu-, CoNi/Cu- und NiFe/Cu-Mehrfachschichten gezeigt27. Tatsächlich kann der Seebeck-Koeffizient von Fe/Cu-Mehrfachschichten in senkrechter Richtung zu den Schichten aus den entsprechenden Transporteigenschaften unter Verwendung der Kirchhoff-Regeln ausgedrückt werden27,34

Dabei stellen \(S_\text {Fe}\), \(S_\text {Cu}\) und \(\rho _\text {Fe}\), \(\rho _\text {Cu}\) die dar Thermokraft und der elektrische Widerstand von Fe und Cu und \(\gamma =\) \(t_\text {Fe}\)/\(t_\text {Cu}\) ist das Dickenverhältnis der Fe- und Cu-Schichten. Aus Gl. (4) unter Verwendung des experimentellen Werts bei RT für Fe/Cu-Mehrschichtschichten mit \(\gamma\) = 0,7 (S \(\sim\) − 11 \(\upmu\)V/K) und den Massenwerten für \(S_\text {Cu}\), \(\rho _\text {Fe}\) und \(\rho _\text {Cu}\), schätzen wir den Wert von \(S_\text {Fe} \) \(\sim\) − 14,5 \(\upmu\)V/K bei T = 300 K. Außerdem hängt die so ermittelte Thermokraft von Eisen wenig vom genauen Wert von \(\gamma\) ab. Tatsächlich betragen die RT-Werte für \(S_\text {Fe}\) − 15,5 \(\upmu\)V/K und − 13,5 \(\upmu\)V/K für \(\gamma\) = 0,5 und \(\gamma\) = 1 bzw. Wie erwartet ist die aus Gl. abgeleitete Diffusionsthermokraft von Fe. (4) ist negativer als der in der Fe/Cu-Mehrfachschicht gemessene Wert, da die Thermokraft von elementarem Kupfer positiv ist (1,8 \(\upmu\)V/K bei T = 300 K). Es ist erwähnenswert, dass diese Schätzung von \(S_\text {Fe}\) bemerkenswert gut mit der Schätzung übereinstimmt, die bei RT unter Verwendung des aus den Daten von Abb. 2c extrahierten Durchschnittswerts von \(\alpha\) erhalten wurde. Insgesamt zeigt unsere Analyse, dass die Diffusionsthermokraft in Fe wie auch in Co und Ni negativ ist, obwohl diese beiden anderen Metalle höhere Absolutwerte haben, nahe −30 \(\upmu\)V/K und −20 \ (\upmu\)V/K bei T = 300 K bzw.1,3,35,36.

Magnon-Drag-Thermokraft von Nanodrähten aus reinem Eisen und verdünnten Legierungen auf Eisenbasis. (a) Temperaturabhängigkeit der geschätzten Magnon-Widerstands-Thermokraft \(S_\text {md}\) von NW-Netzwerken aus reinem Fe und verdünnten FeCu-Legierungen sowie aus massivem Fe bei niedriger Temperatur (geöffnete Symbole aus33). Alle Daten wurden durch Subtrahieren des gleichen linearen negativen Beitrags \(\alpha T\) (mit \(\alpha = -0,05 \pm 0,01\, \upmu\)V/K\(^2\)) vom gemessenen Wert erhalten Thermokraft. Die gestrichelte Linie ist das Ergebnis der Berechnung mit Gl. (2) was zu \(S_\text {md}\) \(=\) \(\beta T^{3/2}\) mit \(\beta \sim\) 0,018 \(\upmu\)V führt /K\(^{5/2}\). (b) Entwicklung der geschätzten Werte von \(S_\text {md}\) bei Raumtemperatur für verschiedene verdünnte Legierungen auf Fe-Basis: FeCu NWs (vorliegende Arbeit), FeCo7 und FePt4.

Alle \(S_\text {md}\)(T)-Kurven in Abb. 3a zeigen einen monotonen Anstieg mit der Temperatur, gefolgt von einem Trend zur Sättigung oder einem breiten Peak. Die Sättigung bzw. das Maximum der Temperaturschwankung der Magnon-Drag-Thermokraft tritt bei einer niedrigeren Temperatur auf, je höher der Cu-Gehalt in der Legierung ist. Während bei reinem Fe die Sättigung bei Raumtemperatur auftritt, tritt sie bei der Fe\(_{90}\)Cu\(_{10}\)-Probe bereits bei 150 K auf. Die geöffneten Symbole in Abb. 2a entsprechen der Tieftemperaturentwicklung der Magnon-Widerstands-Thermokraft in der Masse von Fe, wie sie durch Subtrahieren derselben negativen linearen Komponente \(-\alpha T\) von den experimentellen Daten in33 erhalten wird. In Abb. 3a ist auch gezeigt, dass die Daten dem vorhergesagten \(T^{3/2}\)-Gesetz für die Magnon-Drag-Thermokraft folgen, das gemäß Gl. (3) kann als 2,3 ausgedrückt werden

mit \(k_\text {B}\) der Boltzmann-Konstante, D der Spinwellensteifigkeit und \(L(0) =\) 4,45. Unter der Annahme, dass Magnonen überwiegend an Elektronen gestreut werden, d Die Linie in Abb. 3a stellt die Berechnung unter Verwendung von Gl. dar. (5) mit \(D =\) 245 meV \(\mathring{A}^2\), in Übereinstimmung mit den in der Literatur angegebenen Werten37,38. Gleichung (5) sagt also eine Zunahme der Form \(\beta T^{3/2}\) mit steigender Temperatur mit \(\beta \sim\) 0,018 \(\upmu\)V/K\(^{ 5/2}\), was ebenfalls nahe am zuvor von Blatt4 gemeldeten Wert von \(\beta \sim\) 0,016 \(\upmu\)V/K\(^{5/2}\) liegt. Darüber hinaus ist zu beachten, dass die Magnonwiderstands-Thermoleistung der Fe-Nanodrähte mit 45 nm Durchmesser über \(T =\) 75 K perfekt mit den Daten übereinstimmt, die für massives Fe im Niedertemperaturbereich erhalten wurden. Abbildung 3b zeigt die Entwicklung der Magnonwiderstands-Thermokraft \(S_\text {md}\) bei RT als Funktion des Verunreinigungsgehalts in FeCu-, FeCo- und FePt-Legierungen. Auch hier wurden die Daten in dieser Abbildung durch Subtrahieren der experimentellen Werte von einem einzelnen Wert von − 15 \(\upmu\)V/K erhalten, der der gemeinsamen Diffusionsthermokraft für alle diese verdünnten Eisenlegierungen entspricht, bewertet bei \(T = \) 300 K. Obwohl sich die Werte zwischen den verschiedenen Legierungstypen etwas unterscheiden, ist der gleiche Trend zu beobachten. Die Magnonwiderstands-Thermoleistung wird mit zunehmendem Verunreinigungsgehalt zunehmend verringert, von einem Wert nahe 30 \(\upmu\)V/K in reinem Fe auf Werte nahe 10 \(\upmu\)V/K für Fe\(_ {90}\)Cu\(_{10}\)- und Fe\(_{90}\)Co\(_{10}\)-Legierungen. Trotz der begrenzten theoretischen Arbeit, die die Streuung von Spinwellen durch die Defekte beschreibt39, 40, ist es wahrscheinlich, dass die Verringerung der Magnon-Widerstands-Thermokraft sowohl in massivem als auch in Nanodraht-Eisen auf eine Zunahme der Magnon-Verunreinigungsstreuung zurückzuführen ist.

Abbildung 4 zeigt die Temperaturentwicklung zwischen 70 und 320 K der Thermokraft von FeCr-NWs für Cr-Konzentrationen bis zu 10\(\%\). Die für diese verdünnten FeCr-Legierungen erhaltenen Ergebnisse unterscheiden sich grundlegend von den zuvor in den Abbildungen diskutierten. 2 und 3. Einerseits ist die Reduktion von S nach der Einführung von Cr-Verunreinigungen deutlich geringer als bei den anderen Verunreinigungselementen und die Thermokraft bleibt bei allen Temperaturen positiv, selbst für das Fe\(_{90}\)Cr\ (_{10}\) Beispiel. Darüber hinaus kommt es für niedrige Cr-Konzentrationen (\(x =\) 0,6 und 1,5) sogar zu einem deutlichen Anstieg von S im Vergleich zu reinem Fe im Hochtemperaturbereich, z. B. steigt S von \(\sim\) 12 \( \upmu\)V/K in reinem Fe bei \(T =\) 320 K bis \(\sim\) 14 \(\upmu\)V/K in Fe\(_{99,4}\) Cr\(_ {0,6}\). Die sehr deutlichen Unterschiede zu FeCu-NWs sind auch in Abb. 4b, c dargestellt. Abbildung 4b zeigt die Variation der RT-Thermoleistung als Funktion der Verunreinigungskonzentration für beide Legierungstypen, wobei bei FeCu-Legierungen im Vergleich zu FeCr-Legierungen ein viel größerer Rückgang der Thermoleistung zu beobachten ist. Abbildung 3c zeigt die kontrastierenden Verschiebungen der Maxima in den experimentellen S(T)-Kurven für FeCu- und FeCr-Legierungs-NWs. Die Ergebnisse von Abb. 4c zeigen, dass das Maximum in der S(T)-Kurve für reines Fe bei \(T =\) 180 K auf \(T =\) 100 K für Fe\(_{90}\)Cu abfällt \(_{10}\), während für FeCr-Legierungen der maximale Anstieg mit steigendem Cr-Gehalt zunimmt und für Fe\(_{90}\)Cr\(_{10}\) etwa RT erreicht.

Thermoelektrische Eigenschaften verdünnter Nanodrähte aus FeCr-Legierung. (a) Temperaturabhängigkeit der Thermokraft S von verdünnten FeCr-Legierungs-NWs im Vergleich zu reinen Fe-NWs. (b) Variation des RT-Seebeck-Koeffizienten von FeCr- und FeCu-NWs als Funktion des Verunreinigungsgehalts. (c) Entwicklung der Maxima in den S(T)-Kurven für FeCu- und FeCr-Legierungen im Vergleich zum Verunreinigungsgehalt. (d) Vergleich zwischen der Variation der geschätzten Diffusionsthermokraft \(S_\text {d}\) von FeCr-NWs als Funktion des Cr-Gehalts und dem insgesamt gemessenen Seebeck-Koeffizienten von NiCr- und CoCr-NWs aus41. Alle Daten in (d) beziehen sich auf Raumtemperatur.

Dieses gegensätzliche Verhalten für verdünnte FeCr-Legierungen ist auf eine starke Modifikation der Diffusionsthermokraft zurückzuführen und steht im Einklang mit früheren Ergebnissen für CoCr- und NiCr-NWs41. Wie in Abb. 4d gezeigt, ändert der gemessene Seebeck-Koeffizient von NiCr bei RT plötzlich das Vorzeichen von negativ (− 20 \(\upmu\)V/K für reines Ni) zu relativ großen positiven Werten mit der Zugabe von Cr-Verunreinigungen Ni (18 \(\upmu\)V/K für Ni\(_{93}\)Cr\(_{7}\)). In ähnlicher Weise fällt die gemessene Thermoleistung bei RT für CoCr-CNWs schnell von − 28 \(\upmu\)V/K für reines Co auf viel kleinere negative Werte, die sich − 5 \(\upmu\)V/K für Co\(_{ 95}\)Cr\(_{5}\) CNWs (siehe Abb. 4d). Diese Ergebnisse können auf der Grundlage eines virtuellen gebundenen Zustands erklärt werden, der durch das Fermi-Niveau im Spin-up-Band verläuft, sodass der Minoritätsspin die elektrische Leitung dominiert42,43,44. Wir glauben, dass diese Ergebnisse, die an den NW-Netzwerken aus verdünnten FeCr-Legierungen erzielt wurden, auch mit ausgeprägten Änderungen in der Zustandsdichte für die Mehrheitsspinelektronen übereinstimmen. Unter Verwendung eines sehr engen Temperaturbereichs zwischen 250 und 320 K haben wir versucht, für jede der auf FeCr-NWs erhaltenen S(T)-Kurven die Steigung des Thermokraftabfalls zu extrahieren und die Entwicklung des so bei RT geschätzten Diffusions-Thermokraftbeitrags anzugeben eine Funktion der Cr-Konzentration. Trotz der relativ hohen Unsicherheit bei den geschätzten Werten der Thermokraftdiffusion geht aus Abb. 4d hervor, dass das Gesamtverhalten für verdünnte FeCr-Legierungs-CNWs sehr gut mit den zuvor für NiCr- und CoCr-CNWs erhaltenen Verhaltensweisen übereinstimmt. Unter der Annahme, dass die Diffusionsthermokraft für Fe\(_{90}\)Cr\(_{10}\)-CNWs vernachlässigbar ist, wie in Abb. 4d vorgeschlagen, ergibt sich außerdem die für diese Legierung erhaltene S(T)-Kurve (siehe Abb . 4a) wird über den gesamten Temperaturbereich von der Magnon-Widerstandskomponente dominiert. Außerdem stimmt die Thermokraft bei RT (ca. 10 \(\upmu\)V/K) bemerkenswert gut mit dem Magnon-Widerstandsbeitrag überein, der für Fe\(_{90}\)Cu\(_{10}\) und Fe geschätzt wurde \(_{90}\)Co\(_{10}\)-Legierungen, die in Abb. 3b dargestellt sind. Die mit den FeCr-CNWs erzielten Ergebnisse bestätigen die Gesamtkonsistenz unserer Analyse hinsichtlich der jeweiligen Beiträge von Elektronendiffusion und Magnonwiderstand zur Thermokraft in verdünnten Eisenlegierungen und reinem Eisen.

Abbildung 5a zeigt die RT-Magnetowiderstands- (MR) und magnetothermoelektrischen (MTP) Messungen für das Fe(7 nm)/Cu(10 nm)-ML-NW-Netzwerk. Hier ist MR(H) \(=\) (\(R(H) - R_\text {sat})/R_{0}\), wobei R(H) der Widerstand bei einem gegebenen externen Magnetfeldwert H ist , \(R_\text {sat}\) der Widerstand im Sättigungsfeld und \(R_{0}\) der Widerstand bei \(H =\) 0. Ebenso ist MTP(H) \(=\) ( \(S(H) - S_\text {sat})/S_{0}\), wobei S(H) der Seebeck-Koeffizient bei einem gegebenen externen Magnetfeldwert H ist, \(S_\text {sat}\) der Seebeck-Koeffizient im Sättigungsfeld und \(S_{0}\) der Seebeck-Koeffizient bei \(H =\) 0. Aufgrund der negativen Werte des Seebeck-Koeffizienten in Fe/Cu-Mehrfachschichten sind auch die MTP-Werte negativ. Wie in Abb. 5a gezeigt, ist der MTP-Effekt (\(\sim\) 16\(\%\)) bei RT etwa viermal größer als der entsprechende MR-Effekt (\(\sim\) 4\(\%\) )). Dies steht im Gegensatz zu den zuvor an den 3D-NiCo/Cu- und Co/Cu-NW-Netzwerken durchgeführten Messungen, bei denen die Amplituden der MR- und MTP-Effekte bei RT25,26 ähnlich sind. Allerdings wurde in NiFe/Cu-NW-Netzwerken mit geringer Fe-Konzentration in der Legierung ein viel größerer MTP-Effekt im Vergleich zum MR-Effekt festgestellt45. Abbildung 5b zeigt die Temperaturabhängigkeit der MR- und MTP-Verhältnisse für die miteinander verbundenen Fe/Cu-NWs. Wie zu sehen ist, zeigt das MR-Verhältnis einen monotonen Anstieg, bevor es bei niedrigen Temperaturen ein Plateau bei MR \(\sim\) 11\(\%\) erreicht. Dies ist aufgrund der Sättigung des spezifischen Widerstands bei niedrigen Temperaturen und des Verschwindens des Spin-Mixing-Effekts zu erwarten. Andererseits zeigt der Wert von −MTP einen deutlichen Anstieg mit abnehmender Temperatur, wobei die Werte um \(T =\) 100 K 30\(\%\) überschreiten. Dieses Verhalten stimmt auch mit früheren Messungen der Temperaturabhängigkeit überein MTP für NiFe/Cu ML NW-Netzwerke27.

Riesige Magneto-Thermokraft in Fe/Cu-Nanodrahtnetzwerken. (a) Magnetowiderstandskurven (linke Seite, in Blau) und Magneto-Seebeck-Kurven (rechte Seite, in Orange), die durch Bewegen eines externen Magnetfelds entlang der Richtung in der Ebene eines Fe(7 nm)/Cu(10) erhalten wurden nm) mehrschichtiges NW-Netzwerk. (b) Variation der MR- und MTP-Verhältnisse mit der Temperatur. (c) Lineare Variation von \(\Delta S(H) = S(H) - S_\text {AP}\) vs. \(\Delta G = 1/R(H) - 1/R_\text {AP }\) bei verschiedenen gemessenen Temperaturen, was die Gorter-Nordheim-Eigenschaften für die verbundene Fe/Cu-NW-Probe veranschaulicht (Gleichung 6). Der schattierte Bereich zeigt die Datenunsicherheit. (d) Temperaturschwankung der gemessenen Seebeck-Koeffizienten bei angelegten Nullfeldern \(S_\text {AP}\) und bei sättigenden Magnetfeldern \(S_\text {P}\) zusammen mit den entsprechenden berechneten spinabhängigen Seebeck-Koeffizienten \ (S_\uparrow\) und \(S_\downarrow\) unter Verwendung der Gleichungen. (9) und (10). Die Fehlerbalken spiegeln die Unsicherheit der elektrischen und Temperaturmessungen wider und sind auf das Zweifache der Standardabweichung eingestellt, wodurch 95\(\%\) der Datenvariation erfasst werden.

Die Tatsache, dass die Thermokraft in Fe/Cu-ML-NW-Netzwerken durch Elektronendiffusion dominiert wird, wird auch durch die lineare Variation zwischen dem feldabhängigen Seebeck-Koeffizienten S(H) und dem Kehrwert des feldabhängigen Widerstands 1/R(H) gestützt. , wie in Abb. 5c bei einigen ausgewählten Temperaturen gezeigt. Diese Kurven entsprechen Gorter-Nordheim-Diagrammen für die Diffusionsthermokraft in Metallen und Legierungen1. Im Fall magnetischer Mehrfachschichten kann die Gorter-Nordheim-Beziehung wie folgt geschrieben werden25,46:

wobei A \(=\) \((S_{0}R_{0} - S_\text {sat}R_\text {sat})/(R_{0} - R_\text {sat})\) und B \(=\) \(R_{0}R_\text {sat} (S_\text {sat} - S_{0})/(R_{0} - R_\text {sat})\). Ähnliche Eigenschaften wurden bereits für miteinander verbundene Co/Cu-, Co\(_{50}\)Ni\(_{50}\)/Cu- und NiFe/Cu-NW-Netzwerke berichtet25,26,27.

Unter Verwendung des einfachen Zweistrom-Reihenwiderstandsmodells für den senkrechten Transport von Elektronen durch magnetische Mehrschichtschichten und unter der Annahme, dass die Schichten des Mehrschichtstapels im Vergleich zu den Spindiffusionslängen dünn sind (lange SDL-Grenze), werden die entsprechenden Thermokräfte \(S_\text {AP}\) und \(S_\text {P}\) für antiparallele (AP) und parallele (P) Konfigurationen sind durch 46,47 gegeben

Und

wobei \(\rho _\uparrow\), \(\rho _\downarrow\) und \(S_\uparrow\) , \(S_\downarrow\) separate Widerstände und Seebeck-Koeffizienten für Mehrheits- und Minderheitsspinkanäle sind. Daher verwendet man die Gleichungen. (7) und (8) können die Seebeck-Koeffizienten für Spin-Up- und Spin-Down-Elektronen als25 geschrieben werden

Und

wobei \(\beta = (\rho _\downarrow - \rho _\uparrow )/(\rho _\downarrow + \rho _\uparrow )\) den Spinasymmetriekoeffizienten für den spezifischen Widerstand bezeichnet. CPP-Riesenmagnetowiderstandseffekte (GMR) werden in den Fe/Cu-NWs beobachtet, wie in Abb. 5a dargestellt. Für ein CPP-GMR-System mit Einzelschichtdicken nahe 10 nm wurde festgestellt, dass der Beitrag der Volumenstreuung deutlich größer ist als der Beitrag der Grenzflächenstreuung16, sodass MR \(\sim \beta ^2\) wobei MR \( = (R_\text {AP}-R_\text {P})/R_\text {AP}\) mit \(R_\text {AP}\) und \(R_\text {P}\) dem elektrischen Widerstand für die antiparallele (oder zufällige im langen SDL-Limit48) bzw. parallele Anordnung. Abbildung 5d zeigt die Temperaturentwicklungen von \(S_\text {AP}\), \(S_\text {P}\), \(S_\uparrow\) und \(S_\downarrow\) für miteinander verbundene Fe/Cu-NWs . Bei Raumtemperatur betragen die geschätzten Werte \(\beta \ approx\) 0,21, \(S_\uparrow = -\) 14,2 \(\upmu\)V/K und \(S_\downarrow = -\)6,6 \( \upmu\)V/K. Unterhalb RT nehmen die verschiedenen Seebeck-Koeffizienten nahezu linear mit abnehmender Temperatur ab, was auch darauf hindeutet, dass Diffusionsthermokraft der dominierende Mechanismus ist. Ähnliche Ergebnisse wurden für Co/Cu-, CoNi/Cu- und NiFe/Cu-ML-NW-Netzwerke erhalten25,27,49. Aus der Analyse geht hervor, dass der geschätzte RT-Wert für (\(S_\uparrow - S_\downarrow\)) von − 7,6 \(\upmu\)V/K für Fe/Cu-NWs dem zuvor für Co/Cu26 und berichteten Wert ähnelt CoNi/Cu25-NWs, obwohl sie viel kleiner sind als für NiFe/Cu-Mehrschicht-NWs mit geringem Fe-Gehalt in der Legierung (\(S_\uparrow - S_\downarrow\) \(\sim\) − 20 \(\upmu\ )V/K bei RT für Ni\(_{97}\)Fe\(_{3}\)/Cu-NWs, siehe45).

In dieser Arbeit haben wir die jeweiligen Magnonenwiderstands- und Thermodiffusionsbeiträge zur Thermoleistung von reinen Fe-Nanodrähten und Nanodrähten basierend auf verdünnten FeCu- und FeCr-Legierungen mit Cu- und Cr-Konzentrationen im Bereich von 1 bis 10 Atomprozent bestimmt. Die miteinander verbundenen ferromagnetischen Nanodrahtnetzwerke wurden durch galvanische Abscheidung in dreidimensionalen porösen Polymermembranen gezüchtet. Temperaturabhängige Messungen wurden auch an einer mehrschichtigen Nanodrahtprobe aus Fe(7 nm)/Cu(10 nm) durchgeführt, die Riesenmagnetowiderstand und Riesenmagneto-Seebeck-Effekte aufwies. Die Fe/Cu-Mehrfachschicht wurde durch einen gepulsten Elektroabscheidungsprozess aus einer einzigen Elektrolytlösung erhalten. Alle Messungen wurden in Richtung der Filmebene durchgeführt, wobei die elektrischen und thermischen Ströme entlang der NW-Segmente des verbundenen NW-Netzwerks begrenzt wurden. Die Thermokraft von Fe-NWs mit 45 nm Durchmesser zeigt die gleichen positiven Werte und die gleiche Temperaturabhängigkeit wie massives Eisen mit einem Maximum in der S(T)-Kurve um \(T =\) 200 K und einem Wert von 14 \(\upmu\)V /K bei Raumtemperatur. Die Einführung von Kupferverunreinigungen führt zu einem starken Rückgang der gesamten gemessenen Thermoleistung, die für die Fe\(_{90}\)Cu\(_{10}\)-Legierung negativ wird. Die mit FeCu-NWs erzielten Ergebnisse ähneln denen, die zuvor mit verdünnten FeCo- und FePt-Massenlegierungen erzielt wurden. Die im Hochtemperaturbereich beobachteten linearen Abhängigkeiten der Thermoleistung zeigen für reines Eisen und die verschiedenen Legierungen sehr ähnliche negative Steigungen und ermöglichen eine Abschätzung der Diffusionsthermoleistung. Für reines Eisen ist der geschätzte Diffusionsthermokraftwert von − 15 \(\upmu\)V/K bei \(T =\) 300 K deutlich größer als der in Blatts bahnbrechender Arbeit geschätzte Wert (\(\sim\) \(- 5\) \(\upmu\)V/K). Dieser Wert ist jedoch niedriger als die für reines Ni und Co gemessenen Werte nahe − 20 \(\upmu\)V/K bzw. − 30 \(\upmu\)V/K bei \(T =\) 300 K. Von Aus unserer Analyse folgt, dass der Beitrag des Magnon-Drag-Effekts in Fe dominant ist und bei Raumtemperatur maximale positive Werte nahe 30 \(\upmu\)V/K erreicht. Unsere Schätzung des Magnonwiderstandsbeitrags zur S(T)-Kurve zwischen 70 und 320 K in reinen Fe-NWs stimmt sehr gut mit früheren Schätzungen bei sehr niedrigen Temperaturen in massivem Fe überein. Unsere Ergebnisse zeigen deutlich die Verringerung der Magnon-Drag-Thermokraft in Nanodrahtnetzwerken aus verdünnten FeCu- und FeCr-Legierungen mit zunehmender Verunreinigungskonzentration. Bei beiden Arten von Nanodrahtlegierungen sinkt die Magnonwiderstands-Thermokraft bei Raumtemperatur auf etwa 10 \(\upmu\)V/K bei einem Verunreinigungsgehalt von 10\(\%\). Es scheint auch, dass die Einführung von Cr-Verunreinigungen in Fe-Nanodrähten nicht nur die Thermokraft des Magnonwiderstands verringert, sondern auch den Beitrag der Ladungsträgerdiffusion stark beeinflusst. Obwohl in verdünnten NiCr-Legierungen sogar eine Vorzeichenumkehr der Diffusionsthermokraft von negativ nach positiv beobachtet wurde, führt der Verunreinigungseffekt in FeCr-NWs zu einem deutlichen Abfall der negativen Diffusionsthermokraft, wie kürzlich auch bei CoCr-CNWs festgestellt wurde. Die Thermokraft der Fe(7 nm)/Cu(10 nm)-Mehrschicht-Nanodrähte ist negativ mit linearer Temperaturabhängigkeit und gehorcht der Gorter-Nordheim-Regel, was darauf hinweist, dass der Beitrag der Ladungsträgerdiffusion der dominierende Mechanismus ist, der zur Thermokraft in magnetischen Mehrschichten beiträgt . Bei Raumtemperatur wird eine negative Thermokraft von etwa − 11 \(\upmu\)V/K gemessen, die sich bemerkenswert gut mit einer diffusiven Thermokraft von etwa − 15 \(\upmu\)V/K für die konstituierenden Schichten von in Beziehung setzen lässt Fe. Der Riesenmagnetowiderstand und der Magneto-Seebeck-Effekt wurden mit Amplituden von 4\(\%\) bzw. 16\(\%\) bei Raumtemperatur gemessen. Die MR- und MTP-Verhältnisse erreichen etwa 10\(\%\) bzw. 35\(\%\) bei \(T =\) 100 K. Für Fe/Cu-NWs ist der geschätzte RT-Wert des spinabhängigen Seebeck-Koeffizienten (\(S_\uparrow - S_\downarrow\)) von − 7,6 \(\upmu\)V/K dem zuvor für Co berichteten Wert ähnlich /Cu und CoNi/Cu NWs.

Alle während der aktuellen Studie generierten und analysierten Daten sind auf begründete Anfrage beim jeweiligen Autor erhältlich.

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Marchal, N., da Câmara Santa Clara Gomes, T., Abreu Araujo, F. & Piraux, L. Große spinabhängige thermoelektrische Effekte in NiFe-basierten miteinander verbundenen Nanodrahtnetzwerken. Nanoskalige Res. Lette. 15, 137. https://doi.org/10.1186/s11671-020-03343-8 (2020).

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Diese Arbeit wurde teilweise von der Gemeinschaft Wallonien/Brüssel (ARC 18/23-093) und dem Belgischen Fonds für wissenschaftliche Forschung (FNRS) unterstützt. NM dankt der Research Science Foundation of Belgium (FRS-FNRS) für finanzielle Unterstützung (FRIA-Stipendium). FAA ist wissenschaftlicher Mitarbeiter am FNRS. Die Autoren danken Dr. E. Ferain und der it4ip Company für die Bereitstellung von Polycarbonatmembranen.

Diese Autoren trugen gleichermaßen bei: Nicolas Marchal, Tristan da Câmara Santa Clara Gomes, Flavio Abreu Araujo und Luc Piraux.

Institut für kondensierte Materie und Nanowissenschaften, Katholische Universität Löwen, Place Croix du Sud 1, 1348, Louvain-la-Neuve, Belgien

Nicolas Marchal, Tristan da Câmara Santa Clara Gomes, Flavio Abreu Araujo und Luc Piraux

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NM führte die meisten Experimente durch und analysierte die Daten. T.dS.CG analysierte die Daten und trug zum Verfassen des Manuskripts bei. FAA analysierte die Daten und trug zum Verfassen des Manuskripts bei. LP trug zu den ersten Ideen bei, analysierte die Daten und trug zum Verfassen des Manuskripts bei. Die Autoren haben das endgültige Manuskript gelesen und genehmigt.

Korrespondenz mit Luc Piraux.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Marchal, N., da Câmara Santa Clara Gomes, T., Abreu Araujo, F. et al. Zusammenspiel zwischen Diffusion und Magnon-Drag-Thermokraft in Nanodrahtnetzwerken aus reinem Eisen und verdünnten Eisenlegierungen. Sci Rep 13, 9280 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-36391-y

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Eingegangen: 15. Dezember 2022

Angenommen: 02. Juni 2023

Veröffentlicht: 07. Juni 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-36391-y

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